在複雜的物理體(ti) 係中，各種粒子與(yu) 準粒子（例如電子、聲子、磁振子、等離激元）之間的相互耦合對理解和調控物理性質起著關(guan) 鍵作用。激光激發是一個(ge) 研究和控製複雜且糾纏在一起的粒子、準粒子相互作用的非常有效的工具。在1T-TaS2的電荷密度波（charge density wave, CDW）相中，激光不僅(jin) 能夠幫助我們(men) 理解材料基態與(yu) 激發態性質，甚至能夠誘發出新物相。在激光的照射下，1T-TaS2電荷密度波相中的振幅模式會(hui) 被激發，其晶格體(ti) 係和電子體(ti) 係會(hui) 發生集體(ti) 的振蕩。超短的激光束照射能夠關(guan) 閉電荷密度波相中的CDW帶隙（起源於(yu) 晶體(ti) 結構畸變）和Mott帶隙（起源於(yu) 電子-電子強關(guan) 聯作用）。實驗研究還觀測到在低溫電荷密度波相沒有被破壞的情況下，Mott帶隙卻已關(guan) 閉。綜上所述，相比於(yu) 其基態，激發條件下1T-TaS2電荷密度波的光學響應與(yu) 物理機製更值得進一步研究。

近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心孟勝研究員指導博士生張進、關(guan) 夢雪和博士後廉超研究了1T-TaS2電荷密度波的超快激發。研究表明，光激發能夠誘發1T-TaS2產(chan) 生一種新的集體(ti) 振動模式，並且伴隨著周期性出現一個(ge) 金屬性質的瞬態結構，他們(men) 稱之為(wei) M相。這些光激發動力學過程與(yu) 熱致相變過程迥然不同。他們(men) 發現強激光照射會(hui) 激發CDW相中大量的電子-空穴對，1T-TaS2的電子結構會(hui) 在50 fs以內(nei) 的時間尺度內(nei) 發生明顯變化，二維平麵內(nei) 的帶隙會(hui) 閉合。在幾百飛秒內(nei) ，電子-聲子有效相互散射能升高晶格的溫度，並且產(chan) 生一個(ge) 新的晶格振動模式。這種集體(ti) 振蕩模式與(yu) 熱激發生成的聲子振動模式有著明顯的區別。他們(men) 的研究表明激光誘導的1T-TaS2的電荷密度波相會(hui) 發生非熱致的絕緣相-金屬相轉變。這主要歸因於(yu) 1T-TaS2的電荷密度波相中的電子-電子關(guan) 聯作用。

基於(yu) 含時密度泛函理論，他們(men) 還闡明電荷密度波材料中電子-電子關(guan) 聯、電子-聲子耦合對激光誘導的電荷密度波相轉變過程起著重要作用。研究表明文獻中流行的“熱電子模型”在描述上述過程中存在缺陷，因而需要發展新的基於(yu) 第一性原理的非平衡過程研究工具。這項工作對理解電荷密度波材料的形成原因和光激發響應具有啟發作用。主要結果發表在Nano Letter 19, 6027-6034 (2019)。

此外，孟勝研究員與(yu) 張進、關(guan) 夢雪等與(yu) 美國南加州大學Oleg Prezhdo 教授、英國帝國理工大學Johannes Lischner博士合作研究了貴金屬納米顆粒與(yu) 層狀二硫化鉬界麵處表麵等離激元型熱電子激發的電荷傳(chuan) 輸機製，揭示了直接電荷傳(chuan) 輸機製和間接電荷傳(chuan) 輸機製能夠共存，且都快於(yu) 傳(chuan) 統的熱電子弛豫過程的物理圖像。上述工作對理解實驗中觀測到的二維納米體(ti) 係超快光激發過程具有重要參考意義(yi) 。

該工作發表在Nano Lett. 19, 3187-3193 (2019)。

上述研究工作得到國家自然科學基金項目（項目批準號11774396, 91850120 和 11934003）、科技部（項目批準號2016YFA0300902, 2015CB921001)和科學院先導專(zhuan) 項（XDB070301）的資助。