近日,中國科學院合肥物質科學研究院固體(ti) 物理研究所研究員徐文課題組與(yu) 西南大學合作,利用太赫茲(zi) 時域光譜(THz TDS)技術,探究熒光碳量子點(CQDs)的光電特性,發現在80-280 K溫度範圍內(nei) ,紅光熒光量子點(R-CQDs)在0.2-1.2 THz頻段為(wei) 光絕緣體(ti) (即對THz光全透),而藍光熒光量子點(B-CQDs)隨THz頻率、溫度的增加出現絕緣體(ti) -半導體(ti) 轉變。相關(guan) 研究成果以Optically induced insulator-to-semiconductor transition in fluorescent carbon quantum dots measured by terahertz time-domain spectroscopy為(wei) 題,發表在Carbon上。
碳量子點是一種零維碳基材料,由於(yu) 其優(you) 良的光電學性能和無環境汙染製備技術而受到關(guan) 注,有望成為(wei) 新一代照明、顯示器件的基礎材料。在器件應用中,CQDs通常被製備成固體(ti) 粉末或薄膜,其光電特性與(yu) 溶液中的CQDs存在較大差異。因此,對碳量子點粉末光電特性的研究可為(wei) 碳量子點光電器件的製備提供重要的材料物理信息。THz TDS技術可無接觸地測量材料光電導率及相關(guan) 電輸運參數,可應用於(yu) 難以製備電極的納米光電材料研究。
研究人員製備了在紫外光照射下分別發射藍色熒光(B-CQDs)和紅色熒光(R-CQDs)的兩(liang) 種熒光碳量子點溶液,通過滴樣幹燥獲得粉末樣品。樣品表征研究發現,與(yu) B-CQDs相比,RCQDs具有更多吸附於(yu) 碳核的C=O、-COOH基團和N相關(guan) 的基團。這些基團對CQDs的光學特性(如光熒光、紅外吸收、THz響應等)產(chan) 生影響。在80-280 K溫度範圍內(nei) ,研究人員測量了兩(liang) 種樣品在0.2-1.2 THz頻譜範圍的透射率,發現R-CQDs在測量頻譜範圍內(nei) 的THz光透射率約為(wei) 1,對應的光電導趨於(yu) 0,表現為(wei) 光絕緣態行為(wei) 。此效應產(chan) 生的主要原因是R-CQDs的表麵基團形成強烈的載流子束縛。然而,B-CQDs的THz光透射率在低頻接近1,隨著頻率、溫度的增加而逐漸下降,表現為(wei) 由絕緣態到導電態的轉變。此外,通過THz透射譜,研究人員獲得了不同溫度下B-CQDs光電導的實部和虛部,經Drude-Smith公式擬合導出B-CQDs的關(guan) 鍵物理參數,並深入研究了這些參數的溫度依賴關(guan) 係。實驗結果顯示,B-CQDs的導電態為(wei) 半導體(ti) 態,存在較強的載流子局域化效應,其電子散射主要由雜質、聲學聲子、光學聲子散射引起。
該工作首次將THz TDS技術應用於(yu) 熒光碳量子點的研究,為(wei) 碳量子點粉末關(guan) 鍵物理參數的實驗測量提供了新方法,有助於(yu) 深入了解碳量子點的基本物理特性。同時,研究中觀測到熒光碳量子點在THz頻段的絕緣-半導體(ti) 轉變這一物理現象,表明碳量子點可應用於(yu) THz光透射的調控,製備新型THz器件。
圖1.(a)兩(liang) 種碳量子點的光致發光光譜;(b)兩(liang) 種碳量子點的紫外-可見吸收光譜;(c)電子能級和光致發光電子躍遷示意圖
圖2.不同溫度下,紅色(虛線)和藍色(實線)熒光碳量子點的THz透射率
圖3.藍色碳量子點的載流子濃度相關(guan) 參數R、馳豫時間τ及局域化因子c隨溫度變化的實驗數據(點)及其擬合曲線(虛線)
研究工作得到國家自然科學基金和合肥科學技術中心項目的支持。
論文鏈接:https://authors.elsevier.com/c/1cDf81zUALjpu
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