來自各種研究組織的大型國際科學家團隊，包括美國能源部（DOE）的阿貢國家實驗室（Argonne National Laboratory），已開發出一種方法，該方法可顯著提高使用X射線自由電子激光器（XFEL）可實現的超快時間分辨率。它可能會(hui) 導致在設計新材料和更有效的化學過程方麵取得突破。

圖注：X射線自由電子激光器（XFEL）氖氣測量的藝術描繪。光電子與(yu) 俄歇電子的發射之間固有的延遲會(hui) 導致分析數據中的特征橢圓。 原則上，可以像鍾針一樣讀取橢圓周圍各個(ge) 數據點的位置，以顯示衰減過程的精確時序。

X射線自由電子激光器（XFEL）設備是粒子加速器和激光技術的強大組合，可產(chan) 生極其明亮和超短的X射線脈衝(chong) ，用於(yu) 科學研究。“利用這項技術，科學家現在可以追蹤在十億(yi) 分之一秒（飛秒）內(nei) 發生的過程，其大小可降至原子級以下。” 阿貢大學化學科學與(yu) 工程部門的物理學家吉爾斯·杜米說，“我們(men) 的方法可以實現更快的速度。”

X射線自由電子激光器（XFEL）最有前途的應用之一是生物科學。在這樣的研究中，科學家甚至可以在激光X射線的輻射破壞樣品之前，就了解生命基本生物學過程如何隨時間變化。在物理和化學領域，這些X射線還可以以飛秒的快門速度揭示自然界發生的最快過程。這樣的過程包括化學鍵的產(chan) 生和破壞，以及薄膜表麵上原子的振動。

十多年來，X射線自由電子激光器（XFEL）發射出了強大的飛秒X射線脈衝(chong) ，近來飛躍進入了亞(ya) 飛秒範圍（秒）。但是，在這些微小的時間尺度上，很難使在樣品中產(chan) 生反應的X射線脈衝(chong) 與(yu) “觀察”到該脈衝(chong) 的激光脈衝(chong) 同步，這個(ge) 問題被稱為(wei) 定時抖動。

首席作者丹·海恩斯（Dan Haynes）是馬克斯·普朗克物質與(yu) 結構動力學研究所的博士生，他說：“這就像試圖在比賽的最後階段拍攝照片，因為(wei) 在最後十秒內(nei) 的任何時候相機的快門可能會(hui) 在任何時候激活。”

為(wei) 了避免抖動問題，研究團隊提出了一種開創性，高度精確的方法，稱為(wei) “自參考阿秒條紋”。該團隊通過在直線加速器相幹光源（SLAC國家加速器實驗室的DOE科學用戶設施辦公室）上測量氖氣的基本衰減過程，來演示他們(men) 的方法。

杜米和他當時的顧問俄亥俄州立大學教授路易斯·迪馬羅（Louis DiMauro）於(yu) 2012年首次提出了這一測量方法。

在稱為(wei) 俄歇衰變的衰變過程中，X射線脈衝(chong) 將樣品中的原子核電子彈射到原處。這導致它們(men) 被外部原子殼中的電子取代。隨著這些外部電子的鬆弛，它們(men) 釋放能量。該過程可以引發另一個(ge) 電子的發射，稱為(wei) 俄歇電子。輻射損壞是由於(yu) 強烈的X射線和俄歇電子的持續發射而造成的，它們(men) 會(hui) 迅速降解樣品。在X射線照射下，氖原子也發射電子，稱為(wei) 光電子。

在將兩(liang) 種電子都暴露於(yu) 外部“條紋”激光脈衝(chong) 後，研究人員在成千上萬(wan) 次單獨測量中確定了它們(men) 的最終能量。

“通過這些測量，我們(men) 可以以亞(ya) 飛秒的精度跟蹤時間的俄歇衰變，即使定時抖動大了一百倍。” 杜米說，“該技術依賴於(yu) 這樣的事實，俄歇電子的發射比光電子稍晚，因此與(yu) 條紋激光脈衝(chong) 的不同部分相互作用。”

這個(ge) 因素構成了該技術的基礎。通過結合如此多的個(ge) 人觀察，該團隊能夠構造出物理衰變過程的詳細地圖。根據這些信息，他們(men) 可以確定光電子與(yu) 俄歇電子發射之間的特征時間延遲。

研究人員希望自我參照條紋技術將對超快科學領域產(chan) 生廣泛的影響。從(cong) 本質上講，該技術使傳(chuan) 統的阿秒條紋光譜學可以擴展到全球範圍內(nei) 的X射線自由電子激光器（XFEL），因為(wei) 它們(men) 接近阿秒邊界。這樣，自參考條紋可以在不影響時間分辨率的前提下，受益於(yu) X射線自由電子激光器（XFEL）的靈活性和極高的強度，可以促進一類新的實驗。