近日，複旦大學張宗芝教授課題組與(yu) 南京大學張榮院士、王學鋒教授課題組等合作，利用脈衝(chong) 激光沉積技術首次製備出高質量的大麵積拓撲狄拉克半金屬二碲化鉑（PtTe₂）薄膜，並通過時間分辨飛秒激光泵浦-探測測量係統和拉曼散射光譜，係統研究了PtTe₂薄膜的聲子動力學特性；通過不同偏振態的光激發，探測到各向異性的E_g模式的相幹光學聲子，揭示了由自旋極化電子激發主導的E_g模式聲子的產(chan) 生機製，闡明了E_g模式聲子的耗散機製主要源於(yu) 電子-聲子散射。這一研究成果突顯了自旋調控聲子的潛力，加深了聲子、自旋、電子之間的複雜多體(ti) 相互作用的物理理解，對自旋電子學發展和量子材料的調控具有重要意義(yi) 。該工作以“Anisotropic phonon dynamics in Dirac semimetal PtTe₂ thin films enabled by helicity-dependent ultrafast light excitation”為(wei) 題發表於(yu) 《Light：Science & Applications》。

研究創新

為(wei) 了應對上述挑戰，研究團隊首次在狄拉克半金屬PtTe₂薄膜中探測到高頻的E_g模式相幹光學聲子和低頻的縱向相幹聲學聲子。當不同旋性的圓偏振泵浦光激發，相幹光學聲子振蕩相位經曆了180°的反向（圖1a），相幹聲學聲子則保持同向（圖1c）。進一步調節泵浦光的螺旋度，觀察到光螺旋度依賴的光學聲子的幅值、相位和與(yu) 光螺旋度無關(guan) 的光學聲子弛豫（圖1e），揭示了E_g模式聲子的產(chan) 生和光激發的自旋極化電子的密切關(guan) 聯，這為(wei) 拓撲材料中相幹聲子的超快光調製提供了一種嶄新方法。

圖1. 全光產(chan) 生、探測相幹聲子和光螺旋度依賴的相幹光學聲子。

通過改變探測光的線偏方向，研究團隊開展了E_g模式聲子的各向異性研究。對比線偏振光激發，圓偏振光激發的相幹光學聲子展現四重對稱的幅值和各向異性的相位（圖2）。將PtTe₂薄膜旋轉45°後，各向異性的現象保持一致，這證明了各向異性現象起源於(yu) 超快光激發的各向異性的自旋極化電子，而非PtTe₂晶體(ti) 本身的取向。

圖2. 圓偏振光激發的E_g模式光學聲子。

隨後的溫度依賴測量進一步揭示了光學聲子的耗散機製。在85-295 K的實驗溫度範圍內(nei) ，隨著溫度的升高，E_g模式聲子衰減速率表現出極為(wei) 反常的降低。該現象主要來源於(yu) 電子-聲子散射的貢獻，而聲子-聲子散射（如三聲子和四聲子散射）非諧作用的貢獻則較小。而且，時域超快（圖3a）和頻域拉曼散射（圖3b）結果的一致性驗證了對光學聲子耗散機製的分析。根據理論模型，計算得到的電聲耦合強度的常數係數高達0.92，表明了PtTe₂是一種良好的電聲耦合材料。

圖3. E_g模式光學聲子的溫度依賴特性。