日益發展的便攜式電子設備迫切需要能夠與(yu) 之相匹配的高性能儲(chu) 能設備。在眾(zhong) 多類型的儲(chu) 能器件中,鈉離子混合電容器集成了鈉離子電池和鈉離子超級電容器的優(you) 勢,能夠同時實現高能量密度、高功率密度和優(you) 異的循環穩定性。然而,開發高性能鈉離子混合電容器的關(guan) 鍵是解決(jue) 電池型電極中緩慢的離子反應動力學與(yu) 電容器型電極中快速離子吸附/解吸過程之間動力學不平衡的問題。為(wei) 此,急需開發具有優(you) 異電子傳(chuan) 導和快速離子遷移能力的鈉離子電池電極材料。此外,先進的增材製造技術在提升儲(chu) 能器件性能方麵可發揮至關(guan) 重要的作用。其中,基於(yu) 擠出式的3D打印技術已被證明是一種簡便且通用的電極製備方法。然而,如何實現多組分油墨之間的良好兼容性以最大程度提高3D打印混合電容器的能量密度和功率密度一直是該領域的巨大挑戰。
鑒於(yu) 此,江南大學劉天西教授團隊通過拓撲化學驅動合成的策略,將聚乙烯吡咯烷酮分子鏈配位介入二維硒化錸,形成金屬-聚合物凝膠網絡(E-ReSe2@PVPMPG)。通過不同溫度退火處理成功構建了具有強耦合界麵和弱範德華力的氮摻雜碳插入的擴層二維硒化錸複合材料(E-ReSe2@INC),並通過一係列表征動態追蹤了異質界麵處Re-O鍵到Re-C鍵的配位結構轉變。通過實驗結果和理論模擬均發現,將E-ReSe2@INC作為(wei) 鈉離子混合電容器電極材料時,異質界麵處的Re-C鍵實現了可控的界麵耦合效應;同時可以作為(wei) 電子的傳(chuan) 輸通道,大大提高了電極的電導率並加速了相應的反應動力學過程。此外,INC層起到了支撐作用,因此擴大的ReSe2層間距實現了納米片層間的弱範德華力,這有助於(yu) 改善儲(chu) 能過程中鈉離子的擴散行為(wei) 和保證電極材料良好的結構穩定性。基於(yu) 上述結構優(you) 勢,E-ReSe2@INC電極材料表現出了優(you) 異的倍率性能和穩定的循環性能。此外,將E-ReSe2@INC用做3D打印墨水添加劑,成功製備得到了3D打印鈉離子混合電容器,表現出優(you) 異的能量和功率密度,並且可以在較寬的溫度範圍下使用。
通過拓撲化學驅動合成製備了具有強耦合界麵和弱範德華力的E-ReSe2@INC複合材料,並通過一係列表征動態追蹤了異質界麵處Re-O鍵到Re-C鍵的配位結構轉變。Re-C橋接鍵可以作為(wei) ReSe2中間層和 INC 之間的電子傳(chuan) 輸“橋梁”和支撐“支柱”,從(cong) 而提高電導率和離子擴散係數。
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