表麵發射 (SE) 半導體(ti) 激光器以多種方式改變了我們(men) 的日常生活，例如通信和傳(chuan) 感。將SE半導體(ti) 激光器的工作波長擴展到更短的紫外（UV）波長範圍，進一步拓寬了在消毒、醫療診斷、光療等方麵的應用。盡管如此，在紫外範圍內(nei) 實現 SE 激光器仍然是一個(ge) 挑戰。盡管最近在氮化鋁镓 (AlGaN) 的紫外 SE 激光器方麵取得了突破，但電注入 AlGaN 納米線紫外激光器是基於(yu) 隨機光腔，而 AlGaN 紫外垂直腔 SE 激光器 (VCSEL) 都是通過光泵浦並且都是具有數百 kW/cm 2至 MW/cm 2範圍內(nei) 的大激光閾值功率密度. 在此，我們(men) 報告了基於(yu) GaN 的外延納米線光子晶體(ti) 在紫外光譜範圍內(nei) 的超低閾值 SE 激射。測量了 367 nm 的激光，閾值僅(jin) 為(wei) 7 kW/cm 2（~ 49 μJ/cm 2）左右，與(yu) 之前報道的類似激光波長的傳(chuan) 統 AlGaN UV VCSEL 相比，減少了 100 倍。這也是納米線光子晶體(ti) SE激光器在紫外波段的首次成果。進一步考慮到已經在 III 族氮化物納米線中建立的出色的電摻雜，這項工作為(wei) 開發長期尋求的半導體(ti) UV SE 激光器提供了一條可行的途徑。

　　介紹

　　SE 半導體(ti) 激光器對於(yu) 光子學、信息和通信技術以及生物醫學科學等多個(ge) 領域都很重要1 , 2 , 3 , 4 , 5 , 6。與(yu) 邊發射激光器相比，SE激光器具有光束發散小、圓形遠場模式、調製速度快、二維集成能力等諸多優(you) 勢5 , 7。經過數十年的發展，基於(yu) 砷化镓 (GaAs) 的近紅外 (IR) SE 激光器已成為(wei) 一個(ge) 價(jia) 值數十億(yi) 美元的產(chan) 業(ye) ，對數據通信和 3D 傳(chuan) 感（例如人臉識別和飛行時間成像）產(chan) 生了影響8，9、10、11、12。_ _ _ _ _ _ 遺憾的是，在較短的可見光和紫外光譜範圍內(nei) ，SE 激光器在近紅外區域的成功並不明顯。例如，盡管近年來基於(yu) GaN 的藍色和綠色 SE 激光器取得了令人鼓舞的進展，但它們(men) 尚未達到與(yu) 其在近紅外 4 、 10 、 13 、 14 、 15中的對應物相同的成熟水平, 16 , 17 , 18 , 19 , 20 , 21 , 22 , 23. 在紫外線範圍內(nei) ，情況更加滯後。現有技術均不能滿足實際應用需求。UV SE 激光開發的突破對於(yu) 與(yu) 我們(men) 日常生活相關(guan) 的各種應用至關(guan) 重要，包括消毒、醫療診斷、光療、固化和高分辨率 3D 打印24、25。

　　目前，雖然在開發 UV SE 激光器與(yu) 有機半導體(ti) 和氧化鋅 (ZnO) 等其他材料係統以及其他光子技術（例如將非線性光學耦合到近紅外 GaAs 基 VCSEL，例如，參考文獻。26、27、28、29、30、31。_ _ _ _ _ _ _ _ _ _ 由於(yu) 直接、超寬和可調諧帶隙能量、化學穩定、機械強度高、高度緊湊等諸多優(you) 點，AlGaN 在 UV SE 激光器開發方麵受到了廣泛關(guan) 注。盡管如此，迄今為(wei) 止展示的電注入AlGaN 納米線UV SE 激光器都是基於(yu) 隨機光腔32、33, 34 , 35 , 而 AlGaN UV VCSEL 都是通過光泵浦並且都具有大的激光閾值功率密度8 , 11 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42 , 43 , 44 , 45。例如，亞(ya) 280 nm 激光的閾值功率密度為(wei) 1.2 MW/cm 2 39，即使對於(yu) 較長波長（例如，接近 400 nm）的激光，閾值功率密度也在 200–400 kW 左右的範圍內(nei) /厘米2 11 , 40. 在此，我們(men) 展示了使用基於(yu) GaN 的外延納米線光子晶體(ti) (epi-NPC) 結構在紫外光譜範圍內(nei) 的超低閾值 SE 激光，這不僅(jin) 可以克服具有自組織納米線的隨機光腔的缺點，而且可以大大減輕傳(chuan) 統 AlGaN 紫外 VCSEL 麵臨(lin) 的挑戰。本研究中所示的 UV SE 激光發射波長為(wei) 367 nm，閾值僅(jin) 為(wei) 7 kW/cm 2，與(yu) 傳(chuan) 統的 AlGaN UV VCSEL 相比降低了 100 倍。使用基於(yu) 光子晶體(ti) 的 SE 激光器還可以潛在地在大麵積上提供均勻的單模和其他好處，例如按需光束12。

　　器件概念的示意圖如圖 1a所示，它利用排列成方格的 GaN epi-NPC 形成光學腔，以實現 SE 激光。方格的使用有利於(yu) 單模激光以及實現各種功能，例如，參考文獻。12、46。_ _ 圖1a的插圖中還顯示了麵內(nei) 光束傳(chuan) 播和向法線方向衍射形成 SE 激光的圖示 。圖 1b顯示了此類 NPC 的俯視圖，標有兩(liang) 個(ge) 特定方向 Γ-X 和 Γ-M。對於(yu) GaN，帶邊發光約為(wei) 364 nm 47. 因此，我們(men) 設計了一個(ge) NPC 結構，可以形成一個(ge) 空腔來支持圍繞該波長的激光發射。圖 1c顯示了二維 (2D) 橫向磁 (TM) 光子帶結構，使用 COMSOL Multiphysics 中的二維空間和波動光學包，具有 200 nm 的晶格常數（ a ，中心到中心距離）和納米線直徑( d NW ) 為(wei) 173 nm。虛線表示降低的頻率 ( a/λ )。通常，在光子帶邊緣，光群速度變為(wei) 零，即dω/dk  → 0，從(cong) 而可以形成駐波，並且可以使用這種慢光來實現激光發射，這是由於(yu) 光子之間的相互作用時間顯著增強輻射場和增益介質19, 21 , 22。從(cong) 圖 1c可以看出，降低的頻率與(yu) Γ 點處的帶邊緣對齊，a/λ  ~ 0.545，表明此時形成了駐波和可能的激射（如果增益大於(yu) 損耗）， λ ~ 367  nm。此外，在Γ點，光束也可以垂直於(yu) 光子晶麵衍射，形成SE激射12、46、48、49、50。圖 1d進一步顯示了模式配置文件 (| E | 2) 設計的 NPC 結構，使用三維 (3D) 時域有限差分 (FDTD) 方法進行模擬。可以看出，在 NPC 中觀察到強模式強度。在 FDTD 模擬中，具有與(yu) 上述相同設計參數的納米線在 GaN 襯底上排列成方格。中心波長為(wei) 367 nm 的 TM 偶極子源位於(yu) 納米線陣列的中心。模擬的橫向尺寸為(wei) 6 μm × 6 μm，並使用完美匹配層 (PML) 邊界條件。

　　在實驗上，NPC 結構是使用分子束外延 (MBE) 在圖案化的 GaN-on-sapphire 襯底上形成的。為(wei) 了形成圖案，首先使用電子束蒸發器沉積 10 nm Ti，然後進行電子束光刻 (EBL) 和反應離子蝕刻 (RIE)，以創建排列成正方形的不同直徑 (a = 200 nm) 的納米 孔格子。為(wei) 了組建 NPC，它遵循了兩(liang) 個(ge) 步驟。鈦圖案襯底首先在 MBE 生長室中以 400 °C 的溫度進行氮化，以防止在高溫下出現裂紋和降解。隨後是 GaN 納米線的生長。生長條件包括 865 °C 的襯底溫度 ( T sub )、0.9 sccm 的氮氣流速和 2.5 × 10 -7的 Ga 通量 托爾。詳細的生長條件分析可以在別處找到51。

　　生長的 NPC 的尺寸為(wei) 75 μm × 75 μm，邊緣平行於(yu) 尺寸為(wei) 1 cm × 1 cm 的晶片邊緣。該陣列的光學圖像如圖S1a所示。NPC 的掃描電子顯微鏡 (SEM) 圖像如圖 2a所示。SEM 圖像是使用場發射 (FE) SEM 以 45° 的傾(qing) 斜角拍攝的。可以看出納米線是高度均勻的。詳細檢查進一步證實納米線在大範圍內(nei) 具有相似的均勻性。大尺寸 SEM 圖像如圖S1 b-d 所示。使用 SEM 圖像進一步對納米線直徑進行統計，給出平均d NW173.2 nm 和 4.4 nm 的標準偏差（此誤差條可能在很大程度上受到 EBL 過程的限製）。因此，通過實驗獲得接近設計（相對於(yu) 納米線直徑）的大麵積 NPC。

　　圖 2b顯示了從(cong) NPC 結構（表示為(wei) “激光陣列”）頂麵收集的室溫 (RT) 光致發光 (PL) 光譜，由 213 nm 脈衝(chong) 激光（脈衝(chong) 寬度：7 ns；重複率）激發: 200 Hz) 在 63.5 kW/cm 2的峰值功率密度下。激光通過聚焦透鏡（光斑尺寸：~ 9 × 10 –4 cm 2 ）聚焦到樣品表麵，同時使用聚焦透鏡（NA ~ 0.31）從(cong) 樣品表麵收集發射光，這是進一步耦合到光纖和紫外光譜儀(yi) （QE Pro，光譜分辨率~0.3 nm）。圖 2 b 中還顯示了a  = 600 nm 和d NW陣列的 PL 光譜 = 325 nm（表示為(wei) “非激光陣列”）在相同條件下測量。非激光陣列的 SEM 圖像如圖S2a所示。還計算了非激光陣列的光子帶結構，如圖S2 b 所示。發現降低的頻率a / λ ( λ  = 367 nm) 與(yu) 任何帶邊緣模式無關(guan) ，表明不存在光放大。這與(yu) 圖2所示的一致 b：雖然從(cong) 具有窄線寬的激光陣列測量到強 PL 發射，但來自非激光陣列的 PL 發射要弱得多（大約減少了 10 倍），線寬保持寬（全寬的一半） -最大值為(wei) ~ 15 nm）。此外，非激光陣列的PL峰位置在364 nm附近，與(yu) GaN的帶邊發射一致；而對於(yu) 激光陣列，由於(yu) 光學腔，PL 峰移動到更長的波長。

　　詳細的測量進一步證實了超低閾值 SE 激光的實現。圖 3a所示為(wei) 不同激發密度下的發光光譜。可以看出，隨著激發密度的增加，光譜變窄，伴隨著光強度的快速增加。圖3b中的 L–L（熄滅與(yu) 光照）曲線更清楚地顯示了這種趨勢 ，明確的閾值約為(wei) 7 kW/cm 2。通過以對數刻度檢查 L-L 曲線進一步確認激光。如圖 3所示c，觀察到清晰的 S 形，對應於(yu) 自發輻射（線性）、放大自發輻射（超線性）和激射（線性），是激射 32 、 33 、 34的確鑿證據。

　　進一步注意到，在這項研究中，與(yu) 從(cong) 頂部收集的激光強度相比，從(cong) 側(ce) 麵收集的激光強度僅(jin) 為(wei) ~ 1/30，表明表麵主導光發射。詳細討論可以在補充中找到。信息。文本S3。在這項研究中，我們(men) 還測量了 GaN-on-sapphire 模板和帶有 Ti 掩模的 GaN-on-sapphire 的 PL 光譜。結果在補充中描述。信息。文字S4. 簡而言之，僅(jin) 從(cong) 具有 Ti 掩模的藍寶石上 GaN 測量到弱 PL，這表明從(cong) 非激光陣列和激光陣列測量的光發射來自頂部生長的 GaN 納米線。這也證實了激射是由於(yu) NPC發出的光。還注意到，由於(yu) 激光陣列和非激光陣列具有相同的高度，因此排除了激光是由於(yu) 法布裏-珀羅（FP）腔的形成。

　　如圖3c中的虛線所示，通過使用自發發射與(yu) 激光發射的強度比進一步估計 自發發射耦合因子β。可以得出大約 0.08 的β因子。由於(yu) 光子晶體(ti) 腔8、11、14、23中的有效光子耦合，該β因子與(yu) 之前報道的光子晶體(ti) SE 激光器相當，並且與(yu) 傳(chuan) 統 AlGaN UV VCSEL 中報道的值相比更大。圖 3d 顯示作為(wei) 激發功率函數的線寬和峰值波長。可以看到閾值附近的線寬明顯減少。相對較寬的線寬可能與(yu) 多種激光模式有關(guan) 。此外，還可以看出，在閾值之後，峰值波長幾乎沒有變化，表明激光波長幾乎穩定。

　　最後研究了Γ點的麵內(nei) 極化。在這方麵，光發射是從(cong) 器件頂部收集的，偏振器插入光收集路徑中，而泵浦端類似於(yu) 前麵描述的結果，如圖 1 和 2 所示。 2和3。收集端示意性地如圖 4a所示：在光收集路徑中放置Glan-Taylor偏振器，並且還標記了麵內(nei) 角φ 。此處，φ  = 0° 表示電場沿偏振器的透射軸。從(cong) 圖 4b可以看出，φ處的光強= 0° 與(yu) φ = 90° 處的光強度相比大約強 10 倍 ，表明發射光在 Γ 點處在平麵內(nei) 高度偏振。圖 4c進一步顯示了不同角度φ下的光強度。如果定義(yi) 極化比（極化度）ρ  = ( I max  − I min )/( I max  +  I min )，則獲得大約 0.8 的ρ值，表明麵內(nei) 極化程度很高。先前已從(cong) 基於(yu) InGaN 的光子晶體(ti) SE 激光器14、19、21、23。 _ _ 本研究中的麵內(nei) 偏振行為(wei) 可能與(yu) 多種激光模式有關(guan) ，詳細機製正在研究中。

　　圖 5顯示了本研究中實現的激光閾值與(yu) 先前報道的不同波長的傳(chuan) 統 AlGaN UV VCSEL 的激光閾值的比較圖。可以看出，對於(yu) 傳(chuan) 統的AlGaN UV VCSEL，激射閾值在幾百kW/cm 2到MW/cm 2範圍內(nei) ，並且激射閾值隨著激射波長的變短而增加，如虛線所示. 對於(yu) 波長類似於(yu) 本研究中波長的激光，閾值約為(wei) 0.7–1 MW/cm 2。相比之下，本研究中的激光閾值僅(jin) 為(wei) 7 kW/cm 2左右。

　　對於(yu) 傳(chuan) 統的AlGaN UV VCSEL，主要挑戰在於(yu) 難以獲得高質量的分布式布拉格反射鏡（DBR）反射鏡（主要是由於(yu) 晶格失配大而受到材料質量的限製），難以獲得低電阻率AlGaN，因為(wei) 不良的電摻雜（主要是 p 型），以及器件製造過程的複雜性，例如參考文獻。8、11。_ _ 使用外延納米線光子晶體(ti) 可以大大緩解這些挑戰。例如，由於(yu) 對大表麵積的有效應變鬆弛，自下而上的納米線已被證明能夠提高材料質量，例如參考文獻。47 , 52 , 53. 此外，利用光子晶體(ti) 的帶邊模式進行激光發射可以避免在腔體(ti) 形成中出現問題的 DBR 反射鏡。與(yu) 傳(chuan) 統的 AlGaN UV VCSEL 相比，這在很大程度上有助於(yu) 在本研究中實現超低閾值 UV SE 激光。

　　在本研究中實現超低閾值 UV SE 激光的另一個(ge) 重要原因是通過實驗形成大規模高質量的 NPC。為(wei) 了擁有這樣的NPC，與(yu) 設計的緊密匹配是至關(guan) 重要的。我們(men) 之前已經使用低溫選擇性區域外延 (LT-SAE) 51建立了橫向生長速率與(yu) 生長條件和圖案設計的相關(guan) 性；在這項研究中，進一步進行了廣泛的 MBE 生長和襯底圖案化，部分原因是 EBL 過程中的誤差條。此外，LT-SAE 顯著改善的選擇性區域外延可能是促成大規模高質量 NPC 51的另一個(ge) 因素。

　　總之，在這項工作中，我們(men) 展示了使用 GaN epi-NPC 在紫外光譜範圍內(nei) 產(chan) 生超低閾值的 SE 激光。激光波長為(wei) 367 nm，閾值僅(jin) 為(wei) 7 kW/cm 2（或 ~ 49 μJ/cm 2），與(yu) 之前報道的類似激光波長的傳(chuan) 統 AlGaN UV VCSEL 相比低兩(liang) 個(ge) 數量級。與(yu) 近紫外光譜範圍內(nei) 的傳(chuan) 統 AlGaN VCSEL 相比，該激光閾值也低了一個(ge) 數量級以上。進一步考慮到已經在 III 族氮化物納米線中建立的出色電摻雜54、55、56和完全外延工藝，這項研究為(wei) 在紫外範圍內(nei) 開發具有可控光束特性的電注入 SE 半導體(ti) 激光器提供了一條可行的途徑，這與(yu) 之前展示的具有半導體(ti) 納米線的電注入紫外隨機激光器以及與(yu) 其他現有半導體(ti) 設備平台的集成能力，以增加功能。