從(cong) 普通的煤煙到珍貴的鑽石,碳在許多方麵都很熟悉,但是液態碳隻是其中的一小部分。在研究人員FERMI 自由電子激光(FEL)源現在不僅(jin) 產(chan) 生的液體(ti) 碳樣品,但其特征在於(yu) 它的結構,追蹤發生作為(wei) 它們(men) 的碳樣品熔化電子鍵合和原子坐標的超快重排。該項目的首席研究員埃米利亞(ya) 諾·普林西皮(Emiliano Principi)說:“據我所知,這是凝聚態物質中最快的結構轉變。”

這項工作填補了元素相圖中的一些空白,即在不同溫度和壓力下其相的圖。盡管碳無處不在,並且它在許多科學領域都引起了人們(men) 的興(xing) 趣,從(cong) 傳(chuan) 感器和太陽能電池到量子計算和太空火箭保護係統,但其相圖的知識仍然是零散的。通常,一旦固態碳不能吸收熱量,它就會(hui) 升華為(wei) 氣體(ti) 。對於(yu) 其他材料,研究人員可以注冊(ce) 高壓電池,以防止樣品在高溫下直接膨脹成氣體(ti) ,但是這些通常是金剛石,正是這種條件旨在融化的元素。
相反,Principi,Claudio Masciovecchio和他們(men) 的團隊使用了FERMI飛秒泵浦探測係統,將來自泵浦激光器的高能量負載沉積到無定形碳樣品中,然後僅(jin) 在數百飛秒之後就通過樣品測量了X射線吸收光譜用探測激光FEL脈衝(chong) 。盡管以前已經有關(guan) 於(yu) 使用激光加熱液態碳的研究,但這是第一個(ge) 使用具有足夠短的波長和時間分辨率的激光脈衝(chong) 在係統動力學的時間尺度上區分樣品結構的研究。
串出
研究人員看到的是鍵合和原子排列發生了顯著變化。非晶碳主要由描述為(wei) sp 2的石墨和石墨烯中發現的電子鍵類型決(jue) 定,其中每個(ge) 碳原子彼此鍵合三個(ge) ,形成緊密相互作用的碳原子平麵。但是,當激光打到樣品上時,該鍵變為(wei) sp 1,其中每個(ge) 碳原子僅(jin) 與(yu) 兩(liang) 個(ge) 碳原子鍵合,形成碳原子串。普林西皮說:“在我看來,這真是令人著迷。”他當時解釋說,沒有時間通過聲子進行熱化,因此原子平麵從(cong) 平麵到弦的原子排列的調整直接取決(jue) 於(yu) 靜電勢的變化。從(cong) 修改的綁定。FERMI科學計劃負責人Masciovecchio補充說:“我們(men) 從(cong) 未見過如此迅速的轉變。”
由德國卡塞爾大學的合作者Martin Garcia和Sergej Krylow對係統動力學進行了從(cong) 頭算的一組計算,對實驗進行了補充。他們(men) 在計算和實驗之間找到了極好的一致性,正如Principi指出的,“非常罕見”,“特別是在這類實驗中”。通過這項理論工作,他們(men) 能夠確定過程中達到的溫度(高達14,200 K)以及激發碳係統中電子與(yu) 聲子之間的相互作用強度-17×10 18 Wm -3 K -1。眾(zhong) 所周知,量化材料中電子-聲子相互作用強度的參數很難確定,可能對將來的模擬很有用。
簡短而甜美
碳中的核心電子在4 nm的波長處吸收,這就是為(wei) 什麽(me) 以前使用在可見波長下工作的台式激光器進行的實驗隻能測量反射強度的原因。由於(yu) 實驗產(chan) 生的等離子體(ti) 會(hui) 導致反射率激增,因此樣品對於(yu) 這些測量值基本上保持不透明。FERMI FEL可以使用4 nm的激光脈衝(chong) ,因此研究人員可以測量核心電子的吸收光譜,並清楚地了解泵浦脈衝(chong) 如何影響結構和鍵合。Masciovecchio說:“當將電子帶入連續體(ti) 時,電子將開始觀察周圍發生的事情。”他描述了在電子被激發的情況下使用X射線吸收的優(you) 勢,這與(yu) 反射光譜相反。
FERMI的設置對於(yu) 時間分辨率也具有至關(guan) 重要的優(you) 勢。自由電子激光器從(cong) 加速到相對論速度的電子束產(chan) 生輻射。電子束和波蕩器(周期性的偶極磁體(ti) 係列)之間的相互作用會(hui) 放大輻射,從(cong) 而產(chan) 生非常明亮的激光源。在FERMI,台式激光為(wei) 自由電子激光注入了種子,這使研究人員能夠將泵浦和探測脈衝(chong) 同步到7飛秒以內(nei) ,而其他自由電子激光設備則需要200飛秒。由於(yu) 存在時間短暫,這種定時精度是研究液態碳的關(guan) 鍵-在300飛秒內(nei) ,樣品開始熱化並膨脹為(wei) 氣體(ti) 。“聚會(hui) 在半皮秒之後就結束了,”普林西皮補充說。
結果填補了碳相圖中的一些空白。了解碳基係統在極端溫度和壓力下的行為(wei) 方式可能對天體(ti) 物理學有用,例如在最近觀測到的碳基係外行星的研究中。在以後的工作中,Principi及其同事可能將相同的方法應用於(yu) 其他碳同素異形體(ti) 的研究,以了解不同起始密度的影響,以及對諸如矽或鐵等其他元素的整體(ti) 研究。
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