2022年度上海市科學技術獎

強國複興(xing) 有我

優(you) 秀創新成果展示

今年5月，科技藍閃耀上海。期間，暌違兩(liang) 年的上海市科學技術獎於(yu) 5月26日在上海展覽中心再度揭曉。胸懷“國之大者”，堅持“四個(ge) 麵向”，一大批標誌性成果競相湧現，為(wei) 正處於(yu) 關(guan) 鍵躍升期的上海國際科技創新中心建設增添底色和亮度。

2022年度上海市科學技術一等獎獲獎項目優(you) 秀創新成果來啦！本欄目以“強國複興(xing) 有我”為(wei) 主題，重點圍繞項目要解決(jue) 的問題、取得的重要創新、實際應用效果等方麵，向社會(hui) 公眾(zhong) 展示獲獎成果。

本期“檔案”大揭秘

項目名稱：超快強光場驅動的空氣激光研究

完成單位：中國科學院上海光學精密機械研究所 等

完成人：程 亞(ya) 等

獎勵等級：自然科學獎一等獎

激光誕生60多年來，各類激光器相繼問世，而且每種新型激光的誕生都推動了一個(ge) 重大應用領域的形成。傳(chuan) 統激光依托於(yu) 人們(men) 精心設計的各種機械或光學器件。在現實生活中，雖然可以實現激光器的移動，但是需要交通工具來承載和搬運。對於(yu) 大氣遙感應用而言，最理想的激光是直接以空氣為(wei) 增益介質，利用短脈衝(chong) 強激光的遠程激發作用，在空中任意位置隨時隨地製造出高亮度激光，用於(yu) 探測大氣中的痕量汙染物分子或病毒分子。這對於(yu) 環境保護、流行病預防、國防安全均具有重大意義(yi) 。然而，實現這樣的新型激光需要原理上的突破。

圖1. 遠程空氣激光概念圖。

基於(yu) 強場超快激光與(yu) 空氣極端非線性作用產(chan) 生的“空氣激光”，正是滿足上述需求的光源。圖1展示了遠程空氣激光的概念圖，它是高能量飛秒激光驅動大氣分子及其衍生物產(chan) 生的高亮度、窄線寬、高準直的相幹激射。它不需要諧振腔，可以隨時隨地產(chan) 生；它在飛秒激光誘導的狹長等離子體(ti) 通道內(nei) 相幹建立，具有很好的方向性；它還擁有無與(yu) 倫(lun) 比的細銳光譜，其精細的光譜分辨能力甚至可以捕捉同位素分子的微小差異。因此，使用空氣激光這一“新利器”能夠對大氣進行精確“診斷”。同時，空氣激光是人們(men) 首次利用隧穿電離產(chan) 生光學增益，蘊含著突破傳(chuan) 統光電離圖像的新穎物理機製。所以，空氣激光的發現，拓展了現有強場原子分子物理的研究範疇，開辟了超強超快光物理領域的新前沿。

01

意外發現，開辟領域前沿

超強超短激光與(yu) 氣體(ti) 介質作用能夠產(chan) 生高次諧波、超連續白光、太赫茲(zi) 輻射等一係列新型相幹輻射，而這些輻射通常都覆蓋較寬的光譜範圍，這是由驅動脈衝(chong) 的高光強、短脈寬特性所導致的。2011年，中國科學院上海光機所與(yu) 吉林大學等單位合作，利用中紅外可調諧飛秒激光研究平台，開展了深隧穿區飛秒激光與(yu) 物質相互作用研究與(yu) 探索。在這一新穎的光場條件下，出人意料地發現了強光場驅動空氣分子電離產(chan) 生的窄線寬、高亮度、多波長相幹輻射（圖2），其被廣泛地稱為(wei) 空氣激光。

圖2. 超快強光場產(chan) 生的多波長空氣激光及相關(guan) 能級圖 [Phys. Rev. A 84, 051802(R) (2011)]。

強場電離誘導的空氣激光現象被報道後，來自美國、法國、加拿大、日本、奧地利等國的諸多國際頂尖研究組紛紛開展了相關(guan) 研究，由此掀起了空氣激光研究的熱潮。當前，空氣激光已發展成為(wei) 超強超快光物理領域的前沿方向，被蔡司獎獲得者、日內(nei) 瓦大學Jean-Pierre Wolf教授等認為(wei) 是“一個(ge) 活躍的研究領域”。光學與(yu) 光電子學領域的多個(ge) 重要國際會(hui) 議（如CLEO、PQE、COFIL、ISUPTW等）均組織了空氣激光專(zhuan) 題。這一原創發現被公認是強場驅動空氣激光領域的源頭。被德國馬克斯·波恩研究所、俄羅斯科學院強電流電子研究所、北京大學等科研機構發表的10篇SCI論文評價(jia) 為(wei) “首次”報道/發現/觀測等；被奧地利科學院院士Andrius Baltuska評價(jia) 為(wei) “提出了第一個(ge) 解釋”；被沃爾夫獎得主、美國科學院院士Paul Corkum團隊作為(wei) 命名“空氣激光”術語的參照性工作唯一引用。

02

撥雲(yun) 見日，揭開機理之謎

氮氣離子空氣激光是複雜光場與(yu) 分子相幹波包多體(ti) 相互作用的結果。在該過程中，氮氣離子的電子態、 振動態、轉動態均被相幹激發且不同自由度間相互耦合，不同激發自由度對氮氣離子激光增益的貢獻相互交織，核心機製難以甄別。因此，強場電離誘導的空氣激光現象被報道後，其增益機製眾(zhong) 說紛紜，莫衷一是。

2016年，項目合作團隊創新性地提出電離-耦合模型，該模型揭示了多電子態耦合和核波包的快速振動能夠有效調製光場中氮氣離子激發態布居，從(cong) 而保障了在很寬的激光參數區間均可以穩定實現粒子數反轉（圖3），進而產(chan) 生空氣激光。該模型包含了傳(chuan) 統隧穿電離所忽略的共振相互作用與(yu) 核波包動力學的貢獻，而這恰恰實現了被P. Corkum教授等認為(wei) 是“有悖於(yu) 物理直覺的離子激發態布居占優(you) ”的粒子數反轉效應。

圖3. 超快強光場驅動氮分子電離產(chan) 生粒子數反轉的物理機製 [Phys. Rev. Lett. 116, 143007 (2016)]。

上述發現不僅(jin) 揭開了空氣激光機理之謎，而且提供了具有普適意義(yi) 的新物理機製，因此也被進一步拓展到其它物質體(ti) 係。例如，日內(nei) 瓦大學研究團隊受到該研究工作的啟發，進一步研究了惰性原子體(ti) 係中類似的增益機製。

03

大氣診斷，發揮用武之地

自空氣激光發現以來，其遠程探測應用就引起包括美國科學院院士Marlan Scully團隊、奧地利科學院院士Andrius Baltuska團隊、瑞典兩(liang) 院院士Marcus Alden團隊在內(nei) 的一批國際頂尖研究團隊的關(guan) 注。由此，也引發了空氣激光技術手段的競爭(zheng) ，各國科學家均試圖產(chan) 生更遠更強的空氣激光，以實現遙感應用。維也納科技大學、美國空軍(jun) 實驗室以及亞(ya) 利桑那大學組成的國際聯合研究團隊利用美國勞倫(lun) 斯-利弗莫爾國家實驗室的大型激光裝置開展了同類研究，創造了當時最強的空氣激光紀錄。

然而，如何使用空氣激光這一“新利器”精確“診斷”大氣，是實現空氣激光應用的首要科學問題。最近，上海光機所研究團隊給出了答案。他們(men) 利用空氣激光，發展了一種高靈敏度的相幹拉曼光譜技術，實現了大氣中溫室氣體(ti) 濃度的定量檢測、多組分同時探測和CO2同位素識別，探測靈敏度達到0.03%，信號穩定性達到2%（圖4）。

基於(yu) 空氣激光的多組分大氣分子靈敏檢測的基本原理如圖4(a)所示。當一束短脈衝(chong) 強激光聚焦到空氣中，不僅(jin) 可以激發大氣中汙染物分子和溫室氣體(ti) 的相幹振動，而且還能夠建立光學增益產(chan) 生空氣激光。當焦點區產(chan) 生的空氣激光遇到相幹振動的分子，就會(hui) 散射出新的波長，產(chan) 生相幹拉曼信號。通過記錄拉曼信號與(yu) 空氣激光的頻移，即“拉曼指紋”，便可以獲得每種分子特有的“身份”信息。

圖4. 基於(yu) 空氣激光的多組分複雜大氣分子靈敏檢測原理與(yu) 應用 [Ultrafast Science 2022, 9761458 (2022)]。

該技術具有三大優(you) 勢和特色：一、充分發揮了空氣激光在時間、頻譜和空間三大維度上的優(you) 勢，極大降低了對空氣激光能量的要求，無需波長調諧，而且泵浦光和空氣激光的天然延時能夠有效抑製非共振四波混頻背景；二、結合了飛秒激光多組分激發和空氣激光高光譜分辨的雙重優(you) 勢，具備多組分同時檢測和同位素分子甄別的獨特能力；三、繼承傳(chuan) 統相幹拉曼散射強度高、方向性好等優(you) 勢的同時，將傳(chuan) 統多光束相幹拉曼散射簡化為(wei) 單光束，光路簡單，無需多光束多色場時空精密控製，適用於(yu) 高溫高壓極端環境和複雜大氣環境。由此可見，基於(yu) 空氣激光的拉曼光譜技術是一種共性的相幹檢測技術，尤其適用於(yu) 複雜的應用場景。

飛秒激光激發大氣，在最尋常的介質中造就了不尋常的激光——空氣激光。空氣激光在隧穿電離過程中產(chan) 生增益放大，刷新了人們(men) 對強場光電離基本物理圖像的認知，開辟了超強超快光物理領域的新前沿。空氣激光向光而行，以其超高的亮度、超好的方向性、超精細的光譜，記錄了大氣中痕量分子信息，成為(wei) 大氣診斷的神兵利器。未來，相信經過科研人員的不懈努力，空氣激光不僅(jin) 可以促進超快光學、量子光學、原子分子光物理等基礎學科方向的融合發展，而且能夠在環境科學和軍(jun) 事國防領域發揮更大作用。

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