非線性光學晶體(ti) 是當今及未來光電信息技術的重要基礎材料，其發展與(yu) 激光技術的發展密切相關(guan) 。上世紀八九十年代，中國科學院院士陳創天提出的陰離子基團理論極大地促進了BBO、LBO和KBBF非線性光學晶體(ti) 的發展，並成功地滿足了紫外、可見波段的激光技術需求。

從(cong) 本世紀初開始，隨著深紫外和中紅外應用波段激光技術的發展，與(yu) 紫外到近紅外、可見波段的非線性光學晶體(ti) 相比，深紫外及中紅外的非線性光學晶體(ti) 既具有相近的性能要求，又呈現出獨特的技術指標，而這些對應不同波段的性能指標往往受到不同特征的微觀功能基元的影響。為(wei) 了加速提升非線性光學性能以滿足高功率激光需求的步伐，拓展理論方法去闡明不同應用波段非線性光學晶體(ti) 的結構－性能關(guan) 係成為(wei) 滿足更寬波段應用必須要麵對的核心關(guan) 鍵問題。

近日，中國科學院理化技術研究所人工晶體(ti) 中心林哲帥課題組發表綜述文章，係統總結了其在深紫外及中紅外波段非線性光學晶體(ti) 領域所作的原創性貢獻。針對深紫外及中紅外非線性光學晶體(ti) 領域的核心問題，林哲帥團隊近年來開發了一整套第一性原理計算分析工具，以調控晶體(ti) 帶隙和闡明非線性光學機理。以此為(wei) 基礎又發展出一套非線性光學材料設計係統，能夠精確地獲得非線性光學晶體(ti) 結構參數和關(guan) 鍵非線性光學性能，比如晶體(ti) 帶隙、倍頻效應、雙折射率以及相位匹配輸出波長等。這不僅(jin) 可以更好地理解非線性光學材料微觀結構和宏觀性能間的關(guan) 係，而且能夠為(wei) 設計新型非線性光學材料提供重要的機製參考。

理化所發表第一性原理探索新型非線性光學晶體(ti) 綜述文章

圖片來源：中科院理化所

基於(yu) 此第一性原理設計係統，他們(men) 詳細闡述了深紫外和中紅外波段新型非線性光學材料的結構設計策略，包括調控陽離子和拓展陰離子基團以提升深紫外非線性光學性能，搭建極性四麵體(ti) 序構以提升中紅外非線性光學性能等。這些結構設計策略促使了ABBF和BBF等係列深紫外非線性光學晶體(ti) 材料的實驗發現，促進了硫磷化物和類金剛石硫族化物中紅外非線性光學材料家族的係列實驗進展。這些原創性研究成果不僅(jin) 表明了第一性原理設計在推動非線性光學晶體(ti) 發展中的重要作用，也顯示了其在當前甚至未來非線性光學材料探索中所扮演的重要角色。

相關(guan) 工作作為(wei) 封麵文章以First－Principles Design and Simulations Promote the Development of Nonlinear Optical Crystals 為(wei) 題，發表在Accounts of Chemical Research 雜誌上（DOI： 10．1021／ acs．accounts．9b00448），文章作者為(wei) 康雷、梁飛、薑興(xing) 興(xing) 、林哲帥、陳創天。