拓撲量子態和拓撲量子材料的理論、實驗研究近年來方興(xing) 未艾，成為(wei) 凝聚態物理研究領域的重要前沿。拓撲序作為(wei) 一種全新的物質分類概念，與(yu) 對稱性一樣是凝聚態物理中的基礎性概念。對拓撲的深刻理解，關(guan) 係到凝聚態物理研究中的諸多基本問題，例如量子相的基本電子結構、量子相變以及量子相中的許多無能隙元激發等。在拓撲材料中，電子、聲子以及自旋等多種自由度之間的耦合對於(yu) 理解並調控材料性質有著決(jue) 定性作用。光激發可用於(yu) 區分不同的相互作用並操控物質狀態，材料的基本物性、結構相變以及新的量子態信息也會(hui) 隨之獲得。目前，深入理解光場驅動下拓撲材料宏觀行為(wei) 與(yu) 其微觀原子結構、電子性質的關(guan) 聯已經成為(wei) 眾(zhong) 多研究人員的目標。

　　圖1. a.手性符號為(wei) 正(χ=+1)的Weyl點在圓偏振光下的手性選擇定則；b. χ=+1的Weyl點在線偏振光下由於(yu) 原子軌道對稱性導致的選擇性激發。

　　拓撲材料的光電響應行為(wei) 與(yu) 其微觀電子結構密切相關(guan) 。特別的，對於(yu) 拓撲半金屬來說，能帶交叉點附近的載流子激發對體(ti) 係波函數特征高度敏感。對拓撲半金屬中非線性光學現象的研究不僅(jin) 可以幫助我們(men) 更深入地理解係統激發態的物理性質，並且有望將這些效應用於(yu) 光學器件的製造和太陽能電池的設計，為(wei) 未來潛在的實際應用提供了可能。例如，外爾（Weyl）半金屬中，吸收一個(ge) 圓偏振光的光子將導致自旋的翻轉，為(wei) 了滿足角動量守恒，沿著圓偏振光傳(chuan) 播的方向，Weyl錐兩(liang) 側(ce) 的電子激發將呈不對稱分布，該規律稱為(wei) 手性選擇定則（圖1）。

　　對拓撲材料非線性光學現象的理論研究通常采用將材料基態性質計算和對稱性分析相結合的方法，然而，這樣的處理方法存在明顯的缺陷。首先，缺少被激發載流子在動量空間及實空間的實時動力學信息，無法建立與(yu) 時間分辨實驗探測手段的直接對比。其次，無法考慮電子-聲子及光子-聲子之間的耦合。而這對於(yu) 某些相變過程的發生至關(guan) 重要。此外，這種基於(yu) 微擾論的理論分析無法處理強光場下的物理過程。基於(yu) 第一性原理的含時密度泛函分子動力學（TDDFT-MD）模擬能夠很好地解決(jue) 以上問題。

　　近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表麵物理國家重點實驗室SF10組的博士後關(guan) 夢雪和博士生王恩（共同第一作者），在孟勝研究員的指導下，與(yu) 北京理工大學孫家濤教授合作，利用自主開發的激發態動力學模擬軟件TDAP，係統地研究了第二類外爾半金屬WTe2中準粒子激發對超快激光的響應特征。

　　圖2. a. Td-WTe2的原子結構示意圖; b. 費米麵附近的能帶結構。c. 沿著布裏淵區高對稱線分布的能帶結構及原子軌道的相對貢獻。箭頭①及②分別代表靠近或遠離Weyl點的激發; d. 沿著Γ-X方向能帶結構的放大。

　　研究表明，在Weyl點附近存在由原子軌道對稱性及躍遷選擇定則所決(jue) 定的載流子的選擇性激發，與(yu) 通常手性激發的自旋選擇定則大為(wei) 不同的是，其激發路徑可以通過改變線偏振光的極化方向及光子能量加以控製(圖2)。

　　載流子的不對稱激發將在實空間誘導出不同方向的光電流，從(cong) 而影響體(ti) 係的層間滑移的方向和對稱性特征。由於(yu) WTe2的拓撲性質，例如Weyl點的數目及其在動量空間中的分離程度等，高度依賴於(yu) 體(ti) 係的對稱性(圖3)，載流子的不對稱激發將帶來Weyl準粒子在動量空間的不同變化行為(wei) ，以及體(ti) 係拓撲性質的相應改變。因此，本工作同時為(wei) 光致拓撲相變提供了清晰的相圖（圖4）。

　　圖3. a-b, 線偏振光極化方向沿著晶體(ti) a軸及b軸的層間相對運動;插圖為(wei) 相應的運動模式。c. 理論模擬與(yu) 實驗觀測的比較。d-e. 體(ti) 係的對稱性演化及 kz=0 平麵內(nei) 兩(liang) 個(ge) 最鄰近Weyl點的位置、數目及分離程度。

　　圖4. Td-WTe2中光致拓撲相變對線偏振光光子能量（ℏω）及極化方向（θ）的依賴相圖。

　　本研究工作揭示了Weyl點附近的載流子激發不但要關(guan) 注其手性，還要仔細分析其附近的波函數原子軌道特性。兩(liang) 者的效應類似但機製差別明顯，為(wei) 深入理解Weyl點的奇異性提供了理論依據。此外，該工作所采用的計算方法能夠在超快的時間尺度內(nei) 深入理解原子、電子層次上複雜的相互作用及動力學行為(wei) ，揭示其微觀物理機製，有望成為(wei) 未來研究拓撲材料中非線性光學現象的有利工具。

　　相關(guan) 成果近日發表在《自然通訊》(Nature Communications 12, 1885 (2021)) 上。該工作得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委和中國科學院戰略性先導專(zhuan) 項(B類)的資助。作者感謝與(yu) 倫(lun) 斯勒理工學院張繩百教授的有益討論。