去年由於(yu) 新冠肺炎疫情，能源部SLAC國家加速器實驗室的相關(guan) 實驗被終止，Shambhu Ghimire的研究小組在此期間找到了一個(ge) 有趣的研究目標——拓撲絕緣體(ti) (topological insulators,TIs)，這一量子材料表麵傳(chuan) 導電流，但不通過內(nei) 部。

斯坦福脈衝(chong) 研究所

兩(liang) 年前，瑞士國家科學基金會(hui) 研究員Denitsa Baykusheva在斯坦福脈衝(chong) 研究所（Stanford PULSE Institute）加入了他的團隊，共同參與(yu) 到尋找在這些材料中產(chan) 生高次諧波(high harmonic generation,HHG)方法的努力中，隻有通過這些方法，才能更好深入地探索它們(men) 行為(wei) 。

研究示意圖

在HHG，穿過材料的激光轉換到更高的能量和頻率，稱為(wei) 諧波，就像壓在吉他弦上產(chan) 生更高的音符。TiS是自旋電子學、量子傳(chuan) 感和量子計算等“前途光明”技術的關(guan) 鍵組成部分，如果這可以在TIs中實現，將為(wei) 科學家研究這些以及其他量子材料提供一種新的工具。

由於(yu) 實驗中途被迫停止，Baykusheva和她的同事們(men) 轉向理論和計算機模擬，想出了一個(ge) 在拓撲絕緣體(ti) 中產(chan) 生HHG的新方法。結果表明，沿著激光束方向盤旋的圓偏振光將從(cong) 他們(men) 正在研究的鈦的導電表麵和內(nei) 部產(chan) 生清晰、獨特的信號——硒化鉍（bismuth selenide），並且還將增強表麵的信號。

當實驗室重新開放時，Baykusheva迫不及待地開始著手測試該配方。在發表在《Nano Letters》上的一篇論文中，研究小組展示了他們(men) 的成果，這些測試與(yu) 他們(men) 預想的高度一致——在拓撲表麵產(chan) 生了首個(ge) 獨特的特征。

“這種材料看起來與(yu) 我們(men) 之前研究過的其他任何材料都存在著巨大的差異。”PULSE的首席研究員Ghimire說，“能夠找到一種新的材料類別，它的光學響應與(yu) 其他任何材料都非常不同，這真的很令人興(xing) 奮。”

在過去的十幾年裏，Ghimire與(yu) PULSE負責人 David Reis共同進行了一係列實驗，表明HHG可以通過之前大家普遍認為(wei) 不太可能甚至不可能的方式產(chan) 生——向晶體(ti) 、冷凍氬氣或原子級薄半導體(ti) 材料發射激光。其中一項研究描述了如何利用HHG產(chan) 生阿秒激光脈衝(chong) ，通過向普通玻璃照射激光，可以觀察和控製電子的運動。

但是這一方法卻完全不適用量子材料，而且拓撲絕緣體(ti) 的分裂特性還進而提出了新的問題。當研究人員將激光照射到拓撲絕緣體(ti) 上時，表麵和內(nei) 部都會(hui) 產(chan) 生諧波。他們(men) 所麵臨(lin) 的挑戰是如何將它們(men) 分開。

激光通常是線性偏振的，這意味著它的波隻在一個(ge) 方向上振蕩（左圖是上下振蕩）。但是它也可以是圓偏振的（右圖中的波像開瓶器一樣圍繞光傳(chuan) 播的方向旋轉）。SLAC和斯坦福的一項新研究發現這種圓偏振光可以用來探索量子材料，這一發現是前無僅(jin) 有的。

Ghimire說，自從(cong) 該小組今年早些時候公布了在TIs中實現HHG的方法以來，中德兩(liang) 國的另外兩(liang) 個(ge) 研究小組已經用實踐證明可在拓撲絕緣體(ti) 中創建HHG。然而這兩(liang) 個(ge) 實驗都是通過線偏振光進行的，所以當時並沒有發現圓偏振光產(chan) 生的增強信號。

他進一步解釋道，這個(ge) 信號是拓撲表麵狀態的一個(ge) 獨特特征。因為(wei) 強激光可以將材料中的電子變成等離子體(ti) （一種電化氣體(ti) ，被稱為(wei) “物質的第四種形態”），研究小組必須找到一種方法來改變他們(men) 的高功率鈦藍寶石激光器的波長，使其長度增加10倍，能量從(cong) 而減少10倍。

HHG取向和偏振分析

除此之外，他們(men) 還使用非常短的激光脈衝(chong) 來最小化對樣品的損傷(shang) ，這就允許他們(men) 以相當於(yu) （百萬(wan) *十億(yi) ）分之一秒的速度捕捉材料的行為(wei) 。Ghimire自信地說道：“使用HHG的優(you) 勢在於(yu) 它是一個(ge) 超快探測器。現在我們(men) 已經確定了這種探測拓撲表麵狀態的新方法，我們(men) 可以用它來研究其他有趣的材料，包括由強激光或化學手段誘導的拓撲狀態。”

來源：All-Optical Probe of Three-Dimensional Topological Insulators based on High-Harmonic Generation by Circularly Polarized Laser Fields，Nano Letters，https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02145