上海理工大學莊鬆林院士團隊穀付星老師課題組在單層二維材料發光領域研究取得重要進展,文章首次以微納光纖為(wei) 襯底,用CVD(化學氣相沉積)合成單層MoS?(二硫化鉬),最終增強了單層MoS?的熒光量子產(chan) 率,並借特殊襯底成腔,形成了低閾值激光。該研究成果“Enhancing monolayer photoluminescence on optical micro-nanofibers for low-threshold lasing”(增強微納光纖上的單層熒光用於(yu) 低閾值激光)於(yu) 2019年11月22日發表在《科學》子刊Science Advances上。

該論文以上海理工大學為(wei) 第一單位,穀付星老師為(wei) 通訊作者,博士生廖風、於(yu) 佳鑫老師及博士生顧兆麒為(wei) 共同第一作者。論文作者還包括劍橋大學Tawfique Hasan教授及楊宗銀博士,浙江大學方偉(wei) 副教授,及上海理工大學的顧敏院士及莊鬆林院士等人。
單層TMDs(過渡金屬硫族化物)是典型的二維發光材料代表,存在可以覆蓋可見光到近紅外波段的直接帶隙,在光子和光電子器件領域有著廣闊的應用前景。然而由於(yu) 缺陷等問題困擾,其熒光量子產(chan) 率較低一直是國際難題。另一方麵隨著材料尺寸減小到微納尺度,比表麵積和懸掛鍵數目增大,因此微納材料的化學活性不同於(yu) 其宏觀本體(ti) 同類物。這預示著,具有化學活性增強的二氧化矽微納材料不僅(jin) 可以被用作生長二維材料的基底,而且還能用其懸掛鍵來調控二維材料的光電性能。
課題組提出了微納光纖表麵懸掛鍵產(chan) 生的矽氧鍵活化能的理論。該理論認為(wei) 在光纖拉錐過程中,無定形二氧化矽的矽氧鍵的反應活化能被極大地降低,通過光照即可在微納光纖表麵形成高密度的氧懸掛鍵;這些光活化形成的氧懸掛鍵通過電荷轉移消耗了單層TMD中大量電子,正是實現其發光增強的關(guan) 鍵因素。與(yu) 普通平麵基底上生長的單層樣品相比,拉錐微納光纖上經過光活化的單層MoS?得到了超過兩(liang) 個(ge) 數量級的量子產(chan) 率增強。並基於(yu) 微光纖回音壁微腔結構實現了超低閾值的室溫激子激光,其閾值比報道的單層二維材料激光閾值低2個(ge) 數量級以上。

圖(a)上圖CO?激光器拉製光纖過程,下圖代表SiO?為(wei) 機構單元的光纖平均能量變化,從(cong) 六元環到三元環,再到懸掛鍵。插圖是光學顯微鏡下微納光纖實物圖。
圖(b)微納光纖(以無定型SiO?表示)表麵MoS?的微觀示意圖,懸掛鍵可能橋接甚至填充MoS?的硫缺位,電子將從(cong) MoS?轉移到SiO?。
二維材料需要襯底支持,對於(yu) 襯底的傳(chuan) 統做法是鈍化處理,不影響二維材料本身的性質。然而,本文表明,襯底的表麵性質會(hui) 極大影響二維材料的發光性能,因此對於(yu) 襯底表麵性質的處理也將成為(wei) 二維材料調製的重要方麵。就表麵性質而言,襯底不僅(jin) 限於(yu) SiO?,支持材料也不僅(jin) 限於(yu) TMDs,後續的研究可能開發更多組合。另外,該工作解決(jue) 了室溫下單層TMD熒光量子產(chan) 率較低的國際難題,對實現單層TMD相幹光源掃除了障礙,也對光學集成和微納結構的非線性研究提供了重要的光源平台。
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