研究具有高時空分辨率的原子尺度過程是理解和開發材料的關(guan) 鍵。雖然已經開發出脈衝(chong) 光源來提供阿秒時間分辨率，但光波的衍射極限阻止了十納米範圍以下的空間分辨率的提高。相比之下，電子探針由於(yu) 其皮米德布羅意波長而允許亞(ya) 原子空間分辨率，並且可以實現高時間分辨率。電子脈衝(chong) 的時域整形基於(yu) 電磁輻射和自由電子之間的能量轉移，這體(ti) 現在各種現象中，例如韌致輻射、史密斯-珀塞爾輻射、切倫(lun) 科夫輻射或康普頓散射。此外，電子-光子耦合是開發自由電子激光器或高諧波產(chan) 生等新型光源以及高諧波光譜或激光誘導電子衍射等超快結構探測的關(guan) 鍵。雖然少數和亞(ya) 飛秒電子脈衝(chong) 和脈衝(chong) 串可以通過光場操縱產(chan) 生，但這些電子脈衝(chong) 可實現的時間分辨率受到速度色散和庫侖(lun) 排斥的影響。

LAES (Laser-assisted electron scattering) 是一種光-物質相互作用過程，通過結合電子脈衝(chong) 的時域成形和結構探測，為(wei) 時間分辨電子探針提供了獨特的優(you) 勢。在 LAES 中，在存在強激光場的情況下從(cong) 中性原子或分子散射的自由電子可以通過光子能量的倍數 (±nω) 增加（逆軔致輻射）或減少（受激軔致輻射）其動能。散射物體(ti) 的結構信息編碼在加速/減速電子的角度分布中。重要的是，能量調製僅(jin) 發生在短激光脈衝(chong) 與(yu) 樣品中更長的電子脈衝(chong) 重疊的時間窗口內(nei) 。因此，LAES 可以被視為(wei) 一種光學門控技術，它允許在精確定義(yi) 的時間記錄散射快照。LAES 在電子動力學時間尺度 (<10 fs) 下以亞(ya) 粒子空間分辨率 (~1 pm) 分析結構動力學的能力最近在氣相中得到證明。其他強場現象如高次諧波產(chan) 生已從(cong) 氣相擴展到固態係統，提供對阿秒電子動力學和能帶結構中的非平衡情況的深入了解。此外，從(cong) 固體(ti) 表麵證明了激光輔助光電效應，允許以阿秒分辨率繪製電子發射過程。相比之下，LAES 電子探測遠離其起源的中性點結構，到目前為(wei) 止，它已經避開了凝聚相中的觀察，因此它在高粒子密度下推進時間分辨結構探測的潛力仍未得到探索。

來自格拉茨技術大學的Koch和他的團隊與(yu) 維也納工業(ye) 大學光子學研究所和東(dong) 京都立大學化學研究所的研究人員合作，現在首次證明在凝聚態物質中也可以觀察到激光輔助電子散射，特別是在超流氦。

超流氦導致成功

為(wei) 了在核殼係統的液氦殼內(nei) 通過 LAES 測量電子的能量增益，研究人員使用飛秒激光脈衝(chong) 進行強場光電離，並比較在相同激光脈衝(chong) 條件下記錄的兩(liang) 個(ge) 光電子光譜：首先，ATI裸露的氣相原子/分子的光譜，其次是用嵌入 HeN 中的相同原子/分子獲得的 LAES 光譜。

研究人員在幾納米直徑 (3-30 nm) 的超流體(ti) 氦液滴中進行了實驗，他們(men) 在其中加載了用作電子源的單個(ge) 原子（銦或氙）或分子（丙酮）——這是一個(ge) 專(zhuan) 業(ye) 領域在研究所。自由電子可以在液滴內(nei) 幾乎沒有摩擦的情況下移動，並且在光場中吸收的能量比它們(men) 在與(yu) 氦原子碰撞中損失的能量多。由此產(chan) 生的加速度允許觀察更快的電子。

這些實驗可以與(yu) 維也納工業(ye) 大學的強場過程專(zhuan) 家 Markus Kitzler-Zeiler 合作進行解釋，並且 LAES 過程通過東(dong) 京都立大學的 Reika Kanya 的模擬得到證實。該研究成果發表在 Nature Communications上。

將來，LAES 過程將在各種材料的薄膜中進行研究，也在氦液滴內(nei) 部產(chan) 生，以確定重要參數，例如最佳薄膜厚度或用於(yu) 電子顯微鏡的激光脈衝(chong) 的有利強度。

本文來源：Leonhard Treiber et al, Observation of laser-assisted electron scattering in superfluid helium, Nature Communications (2021).