近期，中國科學院上海光學精密機械研究所強場激光物理國家重點實驗室提出了空氣激光輔助的單光束相幹拉曼散射技術，並利用該技術實現了大氣中溫室氣體(ti) SF6的定量測量，檢測靈敏度達到千分之四的水平。空氣激光輔助的相幹拉曼散射技術，發揮了空氣激光在時域、頻域和空域上的獨特優(you) 勢，既實現了單光束測量，又無需複雜的脈衝(chong) 整形，適用於(yu) 大氣、火場等複雜或危險環境的實時探測，推動了相幹拉曼散射技術的發展與(yu) 應用。相關(guan) 成果發表在Optics Letters上。

相幹拉曼散射，作為(wei) 一種重要的非線性光譜技術，廣泛用於(yu) 分子檢測、燃燒診斷、生物顯微成像等領域。傳(chuan) 統的相幹拉曼光譜技術，通常需要多束激光（泵浦光、斯托克斯或反斯托克斯光、探測光）實現分子振動或轉動相幹性的激發與(yu) 探測，並對各激光場之間的時空耦合與(yu) 精密控製提出了很高的要求。因此，發展單光束相幹拉曼散射技術是極具吸引力的研究方向。然而，單光束相幹拉曼散射要求一束激光同時扮演泵浦光、斯托克斯或反斯托克斯光、探測光三個(ge) 光場的角色，因此也是富有挑戰的研究課題。為(wei) 了實現這一目標，多個(ge) 研究機構開展了相關(guan) 研究，並提出了技術方案。然而，他們(men) 提出的方法通常需要使用空間光調製器對飛秒激光進行時間、頻譜、偏振整形，係統複雜，不適用於(yu) 大能量飛秒激光，而且拉曼激發和探測過程采用波長相近的近紅外激光，信噪比較低，限製了其探測靈敏度。

研究團隊利用一束高能量、圓偏振飛秒激光脈衝(chong) 聚焦到含有溫室氣體(ti) SF6的空氣中，一方麵激發了SF6分子的相幹振動，另一方麵以空氣為(wei) 增益介質誘導了紫外氮氣激光。氮氣激光具有不同於(yu) 飛秒泵浦激光的時頻特性，且與(yu) 泵浦激光在空間上天然重合，為(wei) 相幹拉曼散射提供了理想的探測光源。空氣激光輔助的單光束相幹拉曼技術，充分結合了飛秒激光與(yu) 空氣激光的優(you) 勢，利用飛秒激光成絲(si) 的光譜展寬與(yu) 脈衝(chong) 自壓縮效應，能夠同時激發多種氣體(ti) 的拉曼相幹性，而空氣激光窄的光譜線寬，使其能夠區分不同分子乃至同位素的拉曼頻移。因此，該技術在多組分關(guan) 聯測量、溫室氣體(ti) 同位素檢測等方麵具有顯著優(you) 勢。此外，空氣激光波長位於(yu) 紫外波段，不僅(jin) 極大地提高了拉曼散射效率，而且有利於(yu) 抑製近紅外飛秒泵浦激光產(chan) 生的背景噪聲，使得溫室氣體(ti) 的定量測量成為(wei) 可能。利用該技術，研究團隊在空氣中檢測到了濃度為(wei) 0.38%的SF6氣體(ti) 。

相關(guan) 工作得到了國家自然科學基金優(you) 青項目、重點項目，上海市優(you) 秀學術帶頭人，上海市市級科技重大專(zhuan) 項、中科院青年創新促進會(hui) 等項目的支持。

圖1 空氣激光輔助的單光束相幹拉曼散射技術的基本原理

圖2 利用空氣激光輔助的單光束相幹拉曼光譜技術，實驗測得的（a）SF6拉曼信號以及（b）拉曼信號強度與(yu) 氣體(ti) 濃度的定量關(guan) 係。插圖：空氣中濃度為(wei) 0.38%的SF6氣體(ti) 的拉曼信號