導讀
飛秒化學是物理化學的一支，是通過飛秒激光研究在極小的時間內(nei) 化學反應的過程和機理。這一領域涉及的時間間隔短至約千萬(wan) 億(yi) 分之一秒，即1飛秒，這也就是名稱的來源。在這個(ge) 極小的時間段裏，產(chan) 生的飛秒激光可以用於(yu) 檢測分子、原子、離子的結構、組成、運動等形成飛秒檢測範疇。所以“飛秒化學”的目標是用短閃光來記錄和控製化學反應。利用連續的激光脈衝(chong) ，可以精確地激發和打破原子鍵。在分子化學中，人們(men) 早就知道在一些特定的分子中振動激發和躍遷態的位置會(hui) 對反應速率產(chan) 生很大影響。

許多科學學科都希望對物質進行主動光學控製，全光磁開關(guan) 就是突出的例子，光誘導的固體(ti) 亞(ya) 穩態或異質相以及化學反應的相幹控製。通常，這些方法動態地將係統引向遠離平衡的狀態或反應產(chan) 物。在固體(ti) 中，金屬到絕緣體(ti) 的過渡是光學操縱的重要目標，可提供電子和晶格性質的超快速變化。然而，相幹性對這種轉換的效率和閾值的影響仍然是一個(ge) 很大程度上未解決(jue) 的問題。
近日，哥廷根大學和馬克斯·普朗克生物物理化學研究所的Claus Ropers教授團隊成功地將一種飛秒雙脈衝(chong) 激發方案應用到固體(ti) 上，在準一維固態表麵係統中的金屬-絕緣體(ti) 結構中實現結構相變的相幹控製，進而實現對固體(ti) 表麵的晶體(ti) 結構的調控。該成果近日發表在 Nature 雜誌。

封麵圖：超短脈衝(chong) 激光對物體(ti) 表麵的晶體(ti) 調控
圖片來源：Dr Murat Sivis


實驗方案
由Claus Ropers教授領導的研究小組在矽晶體(ti) 上蒸發了一層極薄的銦，然後將晶體(ti) 冷卻到-220 ℃。室溫下，銦原子在表麵形成導電金屬鏈，但在如此低的溫度下，它們(men) 會(hui) 自發地重新排列成電絕緣的六邊形。這個(ge) 過程被稱為(wei) 金屬和絕緣兩(liang) 相之間的過渡，可以通過短激光脈衝(chong) 進行切換。在他們(men) 的實驗中，研究人員隨後用兩(liang) 束短激光脈衝(chong) 照射冷表麵，然後立即用電子束觀察了銦原子的排列。他們(men) 發現激光脈衝(chong) 對表麵轉換成金屬狀態的效率有相當大的影響。（圖1）

圖1. 實驗方案示意圖
圖片來源：Nature 583，232-236（2020）（Fig.1a）


機理解釋
激光脈衝(chong) 對表麵轉換成金屬狀態這種效應可以用表麵原子的振蕩來解釋。為(wei) 了從(cong) 一種狀態到另一種狀態，原子必須向不同的方向運動，在此過程中要克服類似於(yu) 過山車的阻力。然而，單次激光脈衝(chong) 是不夠的，原子隻是來回擺動。但就像搖擺運動一樣，在適當的時間第二次脈衝(chong) 可以給係統提供足夠的能量，使相轉變成為(wei) 可能。在他們(men) 的實驗中，物理學家觀察到原子的幾次振蕩，這些振蕩以不同的方式影響著轉換。

圖2. 相幹控製的(8×2)到(4×1)的相變效率。
圖片來源：Nature 583，232-236（2020）（Fig.2）


結論和展望
他們(men) 的發現不僅(jin) 有助於(yu) 對快速結構變化的基本理解，而且也為(wei) 表麵物理學打開了新的視角。本文結果顯示了在原子尺度上控製光能轉換的新策略，利用激光脈衝(chong) 序列有針對性地控製固體(ti) 中的原子運動，也可以創造出以前無法獲得的具有全新物理和化學性質的結構。利用激光脈衝(chong) 序列有針對性地控製固體(ti) 中的原子運動，也可以創造出以前無法獲得的具有全新物理和化學性質的結構。

該文章以" Coherent control of a surface structural phase transition "為(wei) 題在線發表在 Nature 。