二氧化碳是造成全球變暖的主要原因之一，而電催化還原二氧化碳為(wei) 碳捕獲提供了一種新的技術手段。利用CO2還原與(yu) 析氫反應（HER）反應耦合，可以產(chan) 生具有高經濟效益的合成氣(H2+CO)，從(cong) 而為(wei) 多種工業(ye) 化學反應提供前驅體(ti) 。然後，現有催化劑在調控合成氣比例（H2/CO）、產(chan) 率以及電化學穩定性方麵仍有待進一步改善。例如，大多數研發的合成氣電催化劑的穩定性低於(yu) 24h，限製了其實際應用。

最近，華中科技大學新金屬材料研究中心柳林教授團隊張誠等人通過激光3D打印技術與(yu) 電化學脫合金技術複合，成功製備了具有分級多孔結構的CuAg雙金屬，並係統研究了其電催化還原CO2生成合成氣性能與(yu) 機製。通過合理設計3D打印前驅體(ti) 的合金成分，成功製備出3D分級多孔與(yu) 納米尺度相分離的CuAg雙金屬，實現了高的法拉第效率（>92%）以及寬的合成氣可調比例（H2/CO從(cong) 3：1到1:2）。進一步通過構築分級孔結構，該3D分級多孔CuAg蜂窩催化劑的合成氣產(chan) 率進一步提高，達到140 μmol/cm2/h，超長的電化學穩定性140h（為(wei) 目前合成氣文獻最高值）。此外，還發現3D分級多孔CuAg的催化性能顯著優(you) 於(yu) 3D分級多孔Cu以及2D分級多孔CuAg。

圖1 3D打印/脫合金複合技術製備納米多孔CuAg雙金屬及其結構表征

圖2 3D打印/脫合金複合技術製備納米多孔CuAg雙金屬及其電催化還原CO2性能

研究發現：Ag的引入改變了Cu的能帶結構，從(cong) 而改善了反應動力學（Tafel斜率降低50%）並降低了電子轉移電阻。而3D分級多孔CuAg的高穩定性與(yu) 其跨尺度多孔結構有關(guan) ，其中毫米孔促進了氣泡的生長與(yu) 解吸附，微米孔通過釋放脫合金化中的應力使納米多孔層與(yu) 基體(ti) 結合更穩定，納米孔則極大地增加了催化劑的活性麵積。本工作為(wei) 開發高性能分級多孔電催化劑提供了新思路。

圖3 3D打印/脫合金複合技術製備蜂窩狀分級多孔CuAg及其電催化還原CO2性能

圖4 催化機製及穩定性分析

相關(guan) 工作近期發表在ACS Applied Materials & Interface (2021)上。該研究得到了國家自然科學麵上基金（51771077）和湖北省傑青項目（2020CFA086）資助。該工作第一作者是2018級碩士鄢文遠同學，通訊作者是張誠副教授。

來源：華中科技大學

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https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.1c10564