專(zhuan) 家視點：
常規波長可調諧飛秒光纖激光器通常基於(yu) 孤子自頻移效應來實現，然而，傳(chuan) 統的孤子自頻移效應在輸出主拉曼孤子脈衝(chong) 的同時必然伴隨著大量剩餘(yu) 泵浦脈衝(chong) 和二階孤子，限製了泵浦脈衝(chong) 到主拉曼孤子的轉換效率，進而阻礙了主拉曼孤子的輸出功率、脈衝(chong) 能量、光譜頻移範圍以及光譜純度的進一步提升。因此，在3.6 μm以上的中紅外波段，尚未實現瓦級高功率飛秒脈衝(chong) 。針對此問題，深圳大學阮雙琛教授、郭春雨教授團隊提出了一種改進的孤子自頻移係統，通過光纖級聯帶內(nei) 泵浦方式，將剩餘(yu) 泵浦光完全轉換到主拉曼孤子中，從(cong) 而實現了高功率、寬調諧範圍的拉曼純孤子輸出。實驗中，以前期研究【Optics Letters 47, 2562 (2022)】的當前國際最高平均功率4.13 W的 2.8 μm中紅外飛秒（59 fs）光纖激光器作為(wei) 泵浦源，基於(yu) 這一改進的孤子自頻移係統，研究人員實現了3-3.8 μm波長大範圍可調諧的高功率中紅外純孤子超短脈衝(chong) ，突破了3.6 μm波長以上中紅外瓦級飛秒超短脈衝(chong) ，3.8 μm處脈寬為(wei) 252 fs，功率達到了1.6 W國際最高功率水平。同時，這種改進的孤子自頻移方法具有廣泛的普適性，可以運用到其它波段。該工作發表在Photonics Research上。
Lin-Peng Yu, Jin-Hui Liang, Shi-Ting Huang, Jin-Zhang Wang, Jia-Chen Wang, Xing Luo, Pei-Guang Yan, Fan-Long Dong, Xing Liu, Qi-Tao Lue, Chun-Yu Guo, and Shuang-Chen Ruan, Generation of single solitons tunable from 3 to 3.8 μm in cascaded Er3+-doped and Dy3+-doped fluoride fiber amplifiers, Photonics Research 10(9): 2140-2146 (2022).
高功率中紅外飛秒激光器因其在分子光譜學、遙感、激光手術以及材料加工等多個(ge) 領域的廣泛應用而具有極其重要的意義(yi) 。相較於(yu) 固體(ti) 激光器，基於(yu) 光纖的中紅外飛秒激光器在係統緊湊性、環境可靠性以及高光束質量等方麵具有明顯優(you) 勢。目前，基於(yu) 非線性偏振旋轉鎖模技術是實現中紅外光纖激光器飛秒脈衝(chong) 輸出的有效手段，但鎖模脈衝(chong) 僅(jin) 限於(yu) 2.8 μm、2.9 μm、3.1 μm以及3.5 μm的幾個(ge) 波長，其波長可調諧性受到稀土離子增益帶寬的限製。在許多分子光譜學和傳(chuan) 感探測的實際應用中，需要在大範圍內(nei) 具有波長連續可調諧的中紅外飛秒激光器。不過，光纖中的孤子自頻移效應可以用來突破類似的波長可調諧限製，提供具有寬帶可調諧性的飛秒脈衝(chong) 。孤子自頻移效應能夠使原孤子脈衝(chong) 脫離鎖模脈衝(chong) 的凱利邊帶向長波方向頻移，從(cong) 而獲得非常幹淨完整的拉曼孤子。到目前為(wei) 止，基於(yu) 孤子自頻移效應的可調諧飛秒激光器已在石英光纖、碲酸鹽光纖、氟化物光纖以及硫係光纖中得到了深入研究。由於(yu) 在中紅外區域的高損耗，石英光纖中的拉曼孤子被限製在波長2.3 μm處，而軟玻璃光纖得益於(yu) 較低的聲子能量，可以支持拉曼孤子在中紅外區域實現進一步頻移。在軟玻璃光纖中，相較於(yu) 碲酸鹽光纖和硫係光纖，氟化物光纖具有較低的非線性折射率和較大的反常色散，這使得通過氟化物光纖產(chan) 生具有高脈衝(chong) 能量和高峰值功率的拉曼孤子成為(wei) 可能。然而，傳(chuan) 統的孤子自頻移效應在輸出主拉曼孤子脈衝(chong) 的同時必然伴隨著大量剩餘(yu) 泵浦脈衝(chong) 和二階孤子，限製了泵浦脈衝(chong) 到主拉曼孤子的轉換效率，進而阻礙了主拉曼孤子的輸出功率、脈衝(chong) 能量、光譜頻移範圍以及光譜純度的進一步提升。因此，在3.6 μm以上的中紅外波段，尚未實現瓦級高功率飛秒脈衝(chong) 。 另一方麵，鏑離子因其從(cong) 2.8 μm到3.4 μm的極寬輻射截麵而引起了研究人員越來越多的關(guan) 注。更重要的是，摻鏑氟化物光纖可以通過波長在2.8 μm的高功率摻鉺氟化物光纖激光器進行帶內(nei) 泵浦。這種帶內(nei) 泵浦方案能夠顯著減少泵浦光的量子虧(kui) 損，其斯托克斯效率達到91%。這使得利用摻鏑氟化物光纖級聯到以2.8 μm脈衝(chong) 作泵浦源用來產(chan) 生3 μm附近拉曼孤子的孤子自頻移係統中，將2.8 μm剩餘(yu) 泵浦光回收循環再利用來放大鏑增益帶寬內(nei) 的拉曼孤子，從(cong) 而有望獲得更高能量轉換效率、更寬拉曼頻移範圍以及更高平均功率的純孤子。 01實驗裝置 圖1顯示了由飛秒鎖模振蕩器和級聯放大器組成的實驗裝置。在種子振蕩器中，2.4 m長的雙包層7 mol.% Er:ZBLAN光纖為(wei) 增益光纖，纖芯直徑為(wei) 15 μm（NA=0.12），被間隔為(wei) 240 μm的兩(liang) 個(ge) 平麵所截的包層直徑為(wei) 260 μm（NA=0.46）。為(wei) 防止激光器長時間運行導致光纖端麵損壞，ZrF4材質的端帽被熔接到光纖輸出端，其長度約350 μm，纖芯直徑為(wei) 200 μm。端帽以及光纖輸入端均帶有8°角切割，用來消除寄生振蕩。增益光纖由976 nm二極管激光器來泵浦。使用兩(liang) 個(ge) 二色鏡（DM1和DM2，在976 nm處透過率為(wei) 90%和在2.8 μm處反射率大於(yu) 95%）分別組合和分離2.8 μm信號光和976 nm泵浦光。輸出脈衝(chong) 從(cong) 偏振分束器輸出端口獲得。自啟動鎖模基於(yu) 非線性偏振旋轉技術，利用二分之一波片、四分之一波片和偏振相關(guan) 隔離器（Thorlabs）實現。 脈衝(chong) 輸出先經過另一個(ge) 偏振相關(guan) 隔離器，以阻擋來自級聯放大器的反射光。在放大器之前插入四分之一波片和二分之一波片來調整輸入信號光的偏振態。在被另一個(ge) 二向色鏡組合後，信號光和泵浦光耦合到摻鉺氟化物光纖放大器中，采用正向泵浦方式。增益光纖采用與(yu) 振蕩器相同類型的光纖，長度為(wei) 3.9 m。摻鉺氟化物光纖放大器用於(yu) 提高輸出功率，同時作為(wei) 頻移器用於(yu) 實現孤子自頻移。之後，將拉曼孤子和2.8 μm剩餘(yu) 泵浦光同時注入到摻鏑氟化物光纖放大器中，同時通過包層模濾除器（CMS）去除剩餘(yu) 的976 nm泵浦光。在摻鏑氟化物光纖放大器中，使用長度分別為(wei) 1.2 m和11 m的單包層摻鏑氟化物光纖作為(wei) 增益光纖，纖芯直徑為(wei) 12.5 μm（NA=0.16），包層直徑為(wei) 125 μm，鏑離子摻雜濃度為(wei) 0.2 mol.%。對摻鏑氟化物光纖和摻鉺氟化物光纖進行全光纖熔接。由於(yu) 兩(liang) 種光纖輕微的模場不匹配，實際測得熔接點傳(chuan) 輸透過率為(wei) 82%，同時熔接損失的功率被包層模濾除器所剝除。8°角切割的ZrF4材質的端帽被熔接在摻鏑氟化物光纖輸出端，以防止光纖輸出端在高功率脈衝(chong) 輸出下損壞。 圖1 激光係統的實驗裝置。DM，二向色鏡；ISO，隔離器；PBS，偏振分束器；LD，二極管激光器；λ/2，二分之一波片；λ/4，四分之一波片；L，透鏡；GM，金鏡；CMS，包層模濾除器。 02摻鉺氟化物光纖鎖模振蕩器 摻鉺氟化物光纖鎖模振蕩器提供穩定的種子脈衝(chong) 輸出。圖2(a)-2(d)是泵浦功率為(wei) 2.5 W時的脈衝(chong) 特征，其平均功率為(wei) 196 mW，重複頻率為(wei) 69.65 MHz，對應於(yu) 2.8 nJ的脈衝(chong) 能量。如圖2(a)所示，光譜中典型的Kelly邊帶表明振蕩器工作在孤子鎖模區而假設脈衝(chong) 為(wei) 雙曲正割形狀，使用自相關(guan) 測得其脈寬為(wei) 257 fs[圖2(b)]，對應於(yu) 10.9 kW的峰值功率。頻譜在基頻處表現出大於(yu) 70 dB的高信噪比[圖2(c)]而圖2(d)顯示了鎖模脈衝(chong) 序列，表明了良好的脈衝(chong) 穩定性。同時，該振蕩器能夠實現在30天內(nei) 無需調整仍可每天穩定運行工作，說明振蕩器具有良好的長期穩定性。 圖2（a）鎖模脈衝(chong) 輸出光譜，紅色曲線代表對應的雙曲正割擬合曲線，（b）鎖模脈衝(chong) 自相關(guan) 跡，（c）基頻頻譜，（d）鎖模脈衝(chong) 序列。 03基於(yu) 氟化物光纖的孤子自頻移係統 實驗中，鎖模信號光被注入到摻鉺氟化物光纖放大器中。圖3(a)顯示了摻鉺氟化物光纖放大器輸出光譜的演變。可以看到，隨著泵浦功率的增加，拉曼孤子形成並逐漸向更長波長移動，其中心波長最遠達到3.02 μm。圖3(b)展示了頻移過程中拉曼孤子中心波長、總輸出平均功率（黑色方塊）以及拉曼孤子的平均功率（黑色三角形）隨976 nm泵浦功率的變化。其中，總輸出平均功率其23.7%的斜率效率通過線性擬合獲得，拉曼孤子的平均功率通過光譜積分的方法獲得。拉曼孤子的平均功率和中心波長僅(jin) 在拉曼孤子可以通過光譜與(yu) 2.8 μm剩餘(yu) 背景光區分時給出而拉曼孤子在3.02 μm處的平均功率為(wei) 2.6 W，占總輸出平均功率4.1 W的60%以上。在整個(ge) 波長調諧範圍內(nei) ，僅(jin) 有55%的總能量包含在拉曼孤子中。如果976 nm泵浦功率進一步增加或許能夠實現更大頻移範圍以及更高平均功率輸出，然而，這將在包層模濾除器處帶來難以承受的發熱問題。值得注意的是，整個(ge) 過程波片狀態保持不變從(cong) 而確保輸入的種子信號光偏振態不變。因為(wei) 輸入脈衝(chong) 的偏振態能夠對孤子自頻移過程產(chan) 生影響，當調整波片時輸出脈衝(chong) 的性能可能產(chan) 生變化。 圖3（a）不同的泵浦功率下的輸出光譜，（b）不同的泵浦功率下的總輸出平均功率以及拉曼孤子的平均功率和中心波長。 04高效緊湊型孤子自頻移係統 為(wei) 了測試拉曼孤子在帶內(nei) 泵浦方案下的放大性能，研究人員選擇了長度為(wei) 1.2 m的增益光纖來實現摻鏑氟化物光纖放大器。圖4(a)描述了摻鏑氟化物光纖放大器輸出光譜隨976 nm泵浦功率增加的演變，由基於(yu) 傅裏葉變換的光譜分析儀(yi) 測量。當976 nm泵浦功率從(cong) 7.9 W增加到20 W時，拉曼孤子的中心波長能夠實現從(cong) 2.94 μm到3.29 μm的連續可調諧範圍。可以看出，在2.8 μm處幾乎沒有光譜成分，表明2.8 μm剩餘(yu) 泵浦光得到有效吸收，而泵浦功率為(wei) 7.9 W時存在未被吸收幹淨的2.8 μm剩餘(yu) 泵浦光由相應拉曼孤子的低增益造成，可以通過使用更長的摻鏑氟化物光纖實現吸收幹淨。圖4(b)顯示了摻鏑氟化物光纖放大器輸出的平均功率及脈寬隨976 nm泵浦功率的變化，其中，脈寬由Mesa Photonics公司波長覆蓋範圍為(wei) 2.5-4.0 μm的二次諧波頻率分辨光學開關(guan) 法（SHG-FROG）裝置測量。可以發現，輸出平均功率隨976 nm泵浦功率線性增加且沒有飽和的趨勢，當輸出功率達到最大值2.9 W時，脈衝(chong) 能量為(wei) 42.2 nJ，脈寬為(wei) 105 fs，對應402 kW的峰值功率，進一步計算可得到孤子階數為(wei) 2.5，表明輸出脈衝(chong) 為(wei) 高階孤子。摻鏑氟化物光纖放大器中拉曼孤子的放大效率由圖4(c)展示，其定義(yi) 為(wei) 淨增加的拉曼孤子功率與(yu) 總2.8 μm剩餘(yu) 泵浦光功率之比。拉曼孤子增加的脈衝(chong) 能量證明其得到了有效放大且整體(ti) 獲得超過50%的平均放大效率，這說明了摻鏑氟化物光纖放大器的優(you) 秀潛力。然而，相較於(yu) 理論上的斯托克斯效率能夠達到85%，在3.29 μm處的放大效率僅(jin) 為(wei) 63%，這或許可以歸因於(yu) 拉曼孤子的再吸收以及孤子自頻移過程中的其他損耗。可以預見的是，改善放大器之間的熔接損耗或利用2.8 μm連續光光源對摻鏑氟化物光纖放大器進行反向泵浦，能夠將脈衝(chong) 能量進一步提升。同時，這也是摻鏑氟化物光纖放大器的首次實現，考慮到鏑離子極寬的增益帶寬，從(cong) 摻鏑氟化物光纖放大器中產(chan) 生少周期脈衝(chong) 成為(wei) 可能。 圖4 1.2 m長摻鏑氟化物光纖放大器的輸出特性。（a）不同泵浦功率下的光譜演變及拉曼孤子對應的脈衝(chong) 能量，虛線代表對應的雙曲正割擬合曲線，（b）不同泵浦功率下的輸出平均功率及對應的脈寬，（c）不同泵浦功率下的輸入和輸出脈衝(chong) 能量及對應的帶內(nei) 泵浦放大效率。 為(wei) 了能夠實現將拉曼孤子的頻移範圍進一步擴展，研究人員使用長度為(wei) 11 m的增益光纖來實現摻鏑氟化物光纖放大器。圖5(a)展示了該摻鏑氟化物光纖放大器輸出光譜及脈衝(chong) 能量隨976 nm泵浦功率增加的變化過程。隨著976 nm泵浦功率從(cong) 7.9 W增加到20 W，拉曼孤子的中心波長也從(cong) 3.03 μm頻移至3.63 μm。在整個(ge) 過程中未觀察到2.8 μm剩餘(yu) 泵浦光的光譜成分，也沒有出現二階孤子，輸出光譜始終保持純孤子狀態。該放大器輸出的平均功率以及脈寬隨976 nm泵浦功率的變化，如圖5(b)所示，輸出功率隨泵浦功率增加而增加，脈寬最初先減小並最終保持在200 fs左右。與(yu) 1.2 m長摻鏑氟化物光纖放大器的輸出相比，在相同976 nm泵浦功率下該放大器的拉曼孤子具有更遠的頻移距離、更大的脈寬及更低的脈衝(chong) 能量。脈衝(chong) 能量下降主要是由於(yu) 孤子自頻移過程中的量子虧(kui) 損及光纖的傳(chuan) 輸損耗而脈寬的增加可歸咎於(yu) 能量損失及更長波長下光纖色散和非線性的變化。其中，頻移最遠的拉曼孤子位於(yu) 3.63 μm處，脈衝(chong) 能量為(wei) 31.8 nJ，脈寬為(wei) 210 fs，對應的峰值功率為(wei) 151 kW，計算可知孤子階數為(wei) 2.2，這意味拉曼孤子仍保持著高階孤子的狀態。 圖5 11 m長摻鏑氟化物光纖放大器的輸出特性。（a）不同泵浦功率下的光譜演變及拉曼孤子對應的脈衝(chong) 能量，虛線代表對應的雙曲正割擬合曲線，（b）不同泵浦功率下的輸出平均功率及對應的脈寬。 如前所述，孤子自頻移過程對輸入脈衝(chong) 的偏振態敏感，可以通過改變輸入脈衝(chong) 的偏振態實現拉曼孤子中心波長的調諧。實驗中，研究人員通過調節級聯放大器前的波片，進一步探索了該激光係統的波長可調諧性。如圖6所示，在20 W的泵浦功率下，拉曼孤子中心波長可從(cong) 3.63 μm連續調諧到3.80 μm，相應的脈衝(chong) 能量從(cong) 31.8 nJ降低到23 nJ，脈衝(chong) 持續時間也從(cong) 210 fs增加到252 fs，此時的輸出功率為(wei) 1.6 W。脈衝(chong) 能量降低的主要原因是由於(yu) 氟化物光纖在波長超過3.6 μm情況下傳(chuan) 輸損耗迅速增加，而通過使用具有更低傳(chuan) 輸損耗的摻鏑氟代銦光纖或許能夠實現波長的進一步擴展。 圖6 在20 W泵浦功率下，11 m長摻鏑氟化物光纖放大器的波長可調諧性和輸出特性。（a）脈衝(chong) 能量以及脈寬與(yu) 拉曼孤子中心波長的關(guan) 係，（b）可調諧光譜。 總之，研究人員通過光纖級聯放大對剩餘(yu) 泵浦光回收循環再利用實現拉曼孤子的增強放大，提出了一種有效的高效緊湊型孤子自頻移激光係統。該摻鉺/摻鏑氟化物光纖級聯放大器實現了從(cong) 3 μm到3.8 μm波長範圍的可調諧純孤子輸出且在3.8 μm波長處獲得了脈寬為(wei) 252 fs，平均功率為(wei) 1.6 W，脈衝(chong) 能量為(wei) 23 nJ的穩定超短脈衝(chong) ，這代表了迄今為(wei) 止在3.6 μm以上工作的超快光纖激光源在平均功率及脈衝(chong) 能量方麵所報道的最高水平。更值得注意的是，得益於(yu) 這種優(you) 越的級聯放大方案，輸出脈衝(chong) 具有高光譜純度，沒有任何2.8 μm剩餘(yu) 泵浦光或二階拉曼孤子。無需引入其他光譜濾波技術，即可實現中紅外高功率寬帶可調諧拉曼純孤子輸出，這使得它在分子光譜學、傳(chuan) 感探測等應用中具有很好的發展前景。該方法同樣可應用在其他孤子自頻移激光係統來產(chan) 生純孤子脈衝(chong) 輸出，例如，摻銩和摻鈥石英光纖級聯放大器中1.9 μm剩餘(yu) 泵浦光可被回收循環再利用來放大2.1 μm的拉曼孤子。 研究人員簡介： 於(yu) 林鵬，中國科學院上海光機所博士，深圳大學博士後，研究方向為(wei) 中紅外超快光纖激光器以及非線性頻率變換激光器等。E-mail: lpyu@szu.edu.cn 梁金輝，深圳大學物理與(yu) 光電工程學院碩士研究生，研究方向為(wei) 中紅外光纖激光技術及超短脈衝(chong) 產(chan) 生。E-mail: 2070456030@email.szu.edu.cn 郭春雨，深圳大學物理與(yu) 光電工程學院、廣東(dong) 省微納光機電工程重點實驗室、深圳市激光工程重點實驗室教授，研究方向為(wei) 超快光纖激光技術、高功率中紅外全光纖激光技術以及非線性光纖光學。E-mail: cyguo@szu.edu.cn 阮雙琛，深圳技術大學校長，廣東(dong) 省微納光機電工程重點實驗室、廣東(dong) 省高校先進光學精密製造技術重點實驗室、深圳市激光工程重點實驗室主任，教授，研究方向為(wei) 超快光學及其應用（超快光纖激光器、光纖非線性光學以及全固態超快激光技術）。E-mail: scruan@sztu.edu.cn
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