基於(yu) 自旋選擇性的光學躍遷過程,自旋極化激光可以將電子自旋角動量直接轉化為(wei) 相幹光子的圓偏振態,在3D顯示、量子技術等新興(xing) 領域扮演著重要的角色。目前已報道的自旋極化激光往往依賴鐵磁電極自旋注入或偏振光學元件去實現,限製了這種新型激光器件的小型化和功能集成。研究表明,低維手性有機無機複合鈣鈦礦結合了有機分子的化學多樣性和無機材料重原子效應帶來的大的自旋-軌道耦合,表現出優(you) 異的加工性能、顯著的自旋能態裂分、長的自旋弛豫壽命、有效的光學增益等優(you) 勢,有望構築借助自身手性結構構建自旋極化的激發態,為(wei) 實現不依賴外部自旋注入的自旋極化激光提供了新機遇。
在國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支持下,化學研究所光化學院重點實驗室趙永生課題組近年來一直致力於(yu) 有機與(yu) 有機無機複合激光材料方麵的研究,在高性能有機激光材料(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202309386; J. Am. Chem. Soc. 2021,143, 20249-20255)、激子極化激元玻色愛因斯坦凝聚(Nat. Commun. 2021, 12, 3265; Adv. Mater. 2022,34,2106095)、有機微納激光集成器件(Nat. Commun. 2019, 10, 870; Sci. Adv. 2021,7,eabh3530; CCS Chem. 2020, 2, 369)等方麵開展了係統性的研究工作。

圖. 激子手性傳(chuan) 遞在1D鈣鈦礦錨定3D鈣鈦礦結構中實現自驅動自旋極化激光
最近,趙永生課題組與(yu) 張闖課題組的研究人員提出了一種激子手性傳(chuan) 遞的策略,在設計的手性一維(1D)鈣鈦礦錨定三維(3D)鈣鈦礦的體(ti) 係中,實現了室溫下的自驅動的自旋極化相幹光發射。他們(men) 設計了一種手性1D鈣鈦礦錨定非手性3D鈣鈦礦(3D@1D)的複合鈣鈦礦結構,其中1D鈣鈦礦具有優(you) 異的手性,而非手性3D鈣鈦礦可以實現光學增益。在3D@1D鈣鈦礦,非手性3D鈣鈦礦納米晶體(ti) 均勻地分散在手性1D鈣鈦礦的基質中,並通過手性1D鈣鈦礦高度結晶的界麵連接。該界麵能夠通過超快的能量轉移將激子手性從(cong) 手性1D鈣鈦礦高效轉移到非手性3D鈣鈦礦,從(cong) 而不依賴於(yu) 外部的自旋注入即可在非手性3D的鈣鈦礦中產(chan) 生不平衡的粒子數布居。通過構建粒子數反轉實現了自旋極化的相幹光發射,其具有比在非手性3D鈣鈦礦中通過自旋注入產(chan) 生的自旋極化相幹光高約4倍的不對稱度。具有不同鹵化物組成的3D@1D鈣鈦礦結構的結構多樣性不僅(jin) 可以調節自旋極化的相幹光的波長範圍(510-610 nm),而且可以通過調節輻射複合和自旋弛豫之間的競爭(zheng) ,從(cong) 而將發光不對稱度提高至6.2%。
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