本文作者|馬仁敏(北京大學物理學院)

摘要 

激光的發明極大地推動了現代科學和技術的發展，其中在空間維度實現局域化的微型化激光成為(wei) 了現代信息技術的基石。文章將從(cong) 光輻射是由輻射源和其所處的輻射環境共同決(jue) 定的這一光與(yu) 物質相互作用基本觀點出發，簡述激光微型化的相關(guan) 背景、物理意義(yi) 、發展脈絡，並討論微型化激光的應用前景。

關(guan) 鍵詞：光與(yu) 物質相互作用，真空零點能，珀塞爾效應，激光微型化，微納激光，等離激元納米激光

01、真空光子態在光輻射中的重要作用與(yu) 激光微型化

光輻射是由輻射源和其所處的輻射環境共同決(jue) 定的，對這一光與(yu) 物質相互作用基本觀點的深刻理解推動了現代物理學的發展。從(cong) 黑體(ti) 輻射普朗克定律到費米黃金法則，再到珀塞爾效應與(yu) 腔量子電動力學，真空光子態在其中均扮演了重要角色(圖1)。

圖1 真空光子態在光輻射中具有重要作用。普朗克黑體(ti) 輻射定律中的是真空光子態密度；費米黃金法則中的()為(wei) 光子態密度；光學腔中的光子態密與(yu) 真空光子態密度的比值給出了輻射速率增強的珀塞爾因子

1900年普朗克給出了普朗克黑體(ti) 輻射定律：

其中()是黑體(ti) 單位頻率間隔內(nei) 輻射的能量密度；是真空光子態密度，可通過計算一個(ge) 邊長遠大於(yu) 自由空間波長的立方體(ti) 腔的態密度來獲得；是單個(ge) 光子的能量；是玻色—愛因斯坦統計給出的在能量上占據的光子數。光量子假說是愛因斯坦在1905年提出的，而玻色—愛因斯坦統計是在1924年提出的，盡管這些概念在1900年還不存在，但普朗克定律本身表明真空光子態在光輻射中扮演著重要角色。

1916年，愛因斯坦通過研究熱平衡下輻射體(ti) 吸收與(yu) 輻射之間的關(guan) 係，簡潔明確地推導出了普朗克黑體(ti) 輻射定律，並揭示出了一種新的輻射機製——受激輻射，同時他給出了受激輻射係數與(yu) 自發輻射係數之間的關(guan) 係。受激輻射為(wei) 激光的發明奠定了基礎。對自發輻射的深入理解在量子力學和量子電動力學的建立和發展過程中起到了關(guan) 鍵作用。在激光發明之後，對自發輻射的深入理解也揭示了激光微型化的重要意義(yi) ，持續推動了微納激光的發展。

1946年，珀塞爾(E. M. Purcell)指出通過將原子與(yu) 腔耦合可以改變其自發輻射的速率。珀塞爾當時在研究核磁共振現象，他預測在諧振結構(例如諧振電路)中，原子的自發輻射速率可以被顯著地加快。珀塞爾利用費米黃金法則計算了自發輻射速率並解釋了增強效應。一個(ge) 輻射源從(cong) 初始態到最終態的自發輻射速率可由費米黃金法則計算得到：

其中τ是輻射源的自發輻射壽命，是輻射源—光子態相互作用哈密頓量，()是光子態密度，這裏的矩陣元是體(ti) 積歸一化的。在真空中，()是。在有限大小的腔體(ti) 中，光子態密度從(cong) 連續變為(wei) 離散，對於(yu) 某個(ge) 光子態(腔模)，光子態密度為(wei) ，其中∆=/，和是該光子態的品質因子和模式體(ti) 積。在弱耦合情況下，與(yu) 的比值給出了自發輻射速率的珀塞爾增強因子。

1947年，蘭(lan) 姆(W. E. Lamb Jr.)實驗上發現了氫原子2和2能級之間由於(yu) 真空光子態的零點能所引起的劈裂(蘭(lan) 姆位移)。蘭(lan) 姆位移的發現揭示了真空零點能對光與(yu) 物質相互作用的重要影響，推動了量子電動力學的發展。

對真空光子態在光輻射中的作用的進一步深刻理解開啟了腔量子電動力學領域。早期的工作包括H. B. G. Casimir和D. Polder在1948年對原子和腔相互作用能的研究，以及E. T. Jaynes和F. W. Cummings在1963年對輻射源和高品質因子光腔之間強耦合現象的研究。K. H. Drexhage等人在1966年進行了開創性的實驗工作，觀察到稀土離子熒光壽命可被金屬薄膜調製的現象。1981年，D. Kleppner指出光子態密度的改變不僅(jin) 可以增強自發輻射還可以抑製自發輻射。為(wei) 了實現抑製效應，他提出了將輻射源與(yu) 低於(yu) 截止頻率的波導耦合的方案。低於(yu) 截止頻率時，波導的態密度遠小於(yu) 自由空間的光子態密度，因此可以大幅度地抑製自發輻射。

1983年，P. Goy等在裏德伯原子與(yu) 毫米波光腔耦合係統中觀察到了腔增強的單原子自發輻射。1985年，G. Gabrielse和H. Dehmelt在裏德伯原子與(yu) 微波腔的耦合係統中觀察到了自發輻射被抑製的現象。不久之後，光波段下的自發輻射調製在原子—光學腔耦合係統中被成功實現。輻射源—光腔耦合腔量子電動力學係統的發展使得測量和操控單個(ge) 光子的量子特性成為(wei) 可能，相關(guan) 研究獲得了2012年諾貝爾物理學獎。

由於(yu) 自發輻射在發光二極管、激光、光電探測器和太陽能電池等半導體(ti) 光電器件中起著關(guan) 鍵作用，固態係統中自發輻射的調控也引起了學界的極大關(guan) 注。

在1990年前後，人們(men) 發現激光的閾值和調製速率會(hui) 受到激光尺寸的影響。首先，微型化激光具有更小的增益材料體(ti) 積和更大的自發輻射耦合因子，因此其閾值可以更低。同時，微型化激光具有更快的自發輻射以及受激輻射速率，因此其調製速率更快。自那時起，實現體(ti) 積更小、閾值功耗更低、調製速率更快的微型化激光一直是相關(guan) 領域研究的焦點。

02、激光微型化：從(cong) 微波激射器、激光到表麵等離激元納米激光

2.1 微波激射器

1954年，J. P. Gordon，H. J. Zeiger和C. H. Townes實現了微波激射器(microwave amplification by stimulated emission of radiation，Maser)。他們(men) 利用處於(yu) 激發態的氨分子作為(wei) 增益介質，並使用約12 cm長的微波腔提供反饋，實現了波長約為(wei) 12.56 cm的微波激射(圖2(a))。1958年，A. L. Schawlow和C. H. Townes提出了以鉀蒸汽作為(wei) 增益介質實現紅外和可見光波段微波激射器(infrared and optical Masers)的設想。由於(yu) 紅外和可見光波段的波長比微波小得多，受到微納加工能力的限製，那時幾乎不可能實現腔長與(yu) 激光波長同量級的激光，他們(men) 提出利用厘米級光學腔的高階模式來實現激射。

圖2 激光微型化之路 (a)微波激射器(Maser)；(b)激光(Laser)；(c)等離激元納米激光(Spaser，亦稱plasmonic nanolaser)

2.2 激光

1960年，T. H. Maiman首次實現了激光(light amplification by stimulated emission of radiation，Laser)。他使用一根約1 cm長的紅寶石棒作為(wei) 增益介質，在其兩(liang) 端覆蓋銀作為(wei) 反射鏡提供光反饋，在閃光燈的激發下實現了波長為(wei) 694.3 nm的激光輸出(圖2(b))。Maiman的發明開啟了人類利用激光探索世界的時代，極大地促進了現代科學和技術的發展。

與(yu) 1954年發明的微波激射器相比，Maiman發明的激光的出射光束頻率高出了超過5個(ge) 數量級。頻率的提升大大增加了信息帶寬，使得高速光纖通信得以實現。激光的高工作頻率也意味著可以將光斑聚焦到更小尺度從(cong) 而實現更高的光功率密度。在同樣聚焦到衍射極限光斑的情況下，激光的聚焦光斑要比微波激射器的小10億(yi) 倍以上。極高的光功率密度使得激光驅動的核聚變成為(wei) 可能。此外，光學器件的特征尺寸受到衍射極限的限製，高工作頻率使得相幹光源的尺寸以及相關(guan) 光學器件(如波導、調製器和光探測器)的尺寸可以顯著縮小。

1962年，基於(yu) 同質結的半導體(ti) 激光被實現。1963年，H. Kroemer和Z. Alferov分別提出了利用半導體(ti) 雙異質結構建激光的設想。雙異質結結構是實現高性能半導體(ti) 激光的關(guan) 鍵，因為(wei) 雙異質結結構不僅(jin) 可以提供高效的載流子注入，同時其可以將注入的載流子和激光模場限製於(yu) 有源區。

半導體(ti) 激光的發明為(wei) 現代信息技術奠定了基礎。當前，被廣泛應用的微型化半導體(ti) 激光主要有兩(liang) 種。第一種是邊發射激光(edge emitting laser，EEL)，多采用周期光柵形成分布式反饋(DFB)。邊發射激光的特征尺寸約在100個(ge) 真空波長量級，是遠距離光纖通信的核心光源。第二種是麵發射激光(surface emitting laser，SEL)。商業(ye) 化的麵發射激光使用兩(liang) 個(ge) 分布式布拉格反射鏡(DBR)在垂直方向上提供腔反饋。DBR鏡片由外延生長的折射率交替變化的多層介質材料組成。麵發射可以將激光特征尺度降至10個(ge) 真空波長量級，相較邊發射激光具有更低的能耗，是短距離數據通信和消費電子產(chan) 品最核心的光源。

圖3 可將激光的特征尺寸縮小到一個(ge) 真空波長量級的微盤激光(a)、光子晶體(ti) 缺陷態激光(b)和納米線激光(c)

在世紀之交，包括微盤激光、光子晶體(ti) 缺陷態激光和納米線激光在內(nei) 的半導體(ti) 微納激光的發明將激光的特征尺寸縮小到一個(ge) 真空波長量級(圖3)。微盤激光於(yu) 1992年首次實現，利用微盤中的光學回音壁模式實現腔反饋。光子晶體(ti) 缺陷態激光於(yu) 1999年首次實現，利用二維光子晶體(ti) 中的點缺陷模式進行光場限製和反饋。半導體(ti) 納米線激光於(yu) 2001年首次實現，利用納米線兩(liang) 個(ge) 端麵作為(wei) 反射鏡形成法布裏—珀羅式的腔反饋。

2.3 等離激元納米激光

在激光中，增益介質通過受激輻射放大光子，因而激光尺寸受光學衍射極限限製，最小尺度在波長量級(對可見光來說，大約幾百納米)。為(wei) 了突破光學衍射極限，獲得體(ti) 積更小的激光，D. J. Bergman和M. I. Stockman在2003年提出了等離激元納米激光(surface plasmon amplification by stimulated emission of radiation，Spaser，亦稱plasmonic nanolaser)的概念。

等離激元納米激光由等離激元諧振腔和增益材料組成，其工作原理包括增益材料的激發和等離激元的輻射和放大的過程。在外界提供的泵浦能量激發下，增益材料產(chan) 生粒子數反轉，處於(yu) 激發態的電子向低能級躍遷並輻射至等離激元模式，該模式再經由增益材料的受激輻射放大形成等離激元激射。等離激元納米激光通過受激輻射放大等離激元而非放大光子突破光學衍射極限，其諧振腔特征尺度可降至真空波長的十分之一量級，達到電子器件特征尺度(圖4)。

圖4 等離激元納米激光通過受激輻射放大等離激元(a)而非放大光子(b)突破光學衍射極限

2009年，國際上三個(ge) 團隊首次實現了等離激元納米激光(圖2(c))。其中加州大學伯克利分校張翔研究組和北京大學戴倫(lun) 研究組合作，實現了基於(yu) 一維半導體(ti) 納米線—絕緣體(ti) —金屬結構的等離激元納米激光(圖5(a))；埃因霍溫理工大學M. T. Hill研究組與(yu) 亞(ya) 利桑那州立大學寧存政研究組等合作，實現了基於(yu) 金屬—半導體(ti) —金屬三層平板結構的等離激元納米激光(圖5(b))；諾福克州立大學M. A. Noginov研究組與(yu) 普渡大學V. M. Shalaev研究組等合作，實現了基於(yu) 局域表麵等離激元共振的金屬核—內(nei) 嵌增益介質殼的核—殼結構的等離激元納米激光(圖5(c))。2011年，張翔研究組報導了室溫半導體(ti) 等離激元納米激光。如今，光場限製從(cong) 一維到三維、激射波長從(cong) 紫外到近紅外的各類型等離激元納米激光及其陣列被美國、中國、英國、德國、日本、荷蘭(lan) 等國的科研機構在實驗上成功實現。對於(yu) 納米激光近年來的發展有許多優(you) 秀而全麵的綜述，可參見參考文獻。

圖5 2009年首次實現的等離激元納米激光所采用的共振腔模式 (a)納米線—絕緣體(ti) —金屬間隙等離激元模式；(b)金屬—半導體(ti) —金屬三層平板結構等離激元模式；(c)金屬核—內(nei) 嵌增益介質殼的核—殼結構等離激元模式。其中，左側(ce) 是三維結構示意圖，右側(ce) 是亞(ya) 衍射極限模式場分布圖

03、等離激元效應能否提高激光性能？

等離激元效應通過耦合光場與(yu) 自由電子振蕩可以實現突破光學衍射極限的光場限製，然而其利用的自由電子振蕩會(hui) 伴隨著金屬吸收損耗。因此，等離激元效應能否在將激光體(ti) 積變小的同時提高其性能是這一領域所必須回答的核心科學問題。

2017年，一項實驗工作確證了在衍射極限附近及更小特征尺度下，等離激元效應可以全方麵提高激光性能。實驗對約100餘(yu) 組等離激元納米激光進行了係統研究，給出了等離激元納米激光各關(guan) 鍵性能指標隨尺寸變化的規律，並進一步將獲得的特性規律與(yu) 約100餘(yu) 組光學模式納米激光對照樣品進行對比，證明了等離激元效應可以使激光同時具有更小的物理尺寸、更快的調製速度、更低的閾值與(yu) 功耗(圖6)。實驗上實現的等離激元納米激光的模式體(ti) 積可小至約0.01 (為(wei) 激光波長)，比無等離激元效應的光學模式激光小約一個(ge) 量級；同時其功耗與(yu) 光學模式激光不同，可持續隨其體(ti) 積變小；在相同閾值情況下等離激元納米激光具有更快的輻射速率，顯示其具有更快的調製速率。

圖6 200餘(yu) 組器件與(yu) 對照樣品係統實驗證明，在衍射極限附近及更小特征尺度下，等離激元效應可以全方麵提高激光性能(a)等離激元納米激光結構示意圖(上)、模式場分布頂視圖(中)和邊視圖(下)；(b)光學模式納米激光結構示意圖(上)、模式場分布頂視圖(中)和邊視圖(下)，可以看到，(a)圖中的光場分布比(b)圖中的光場分布在空間上更局域；(c)等離激元納米激光與(yu) 光學模式納米激光的增益材料厚度與(yu) 體(ti) 積分布圖；(d)等離激元納米激光與(yu) 光學模式納米激光的閾值隨體(ti) 積變化圖；(e)等離激元納米激光與(yu) 光學模式納米激光的功耗隨體(ti) 積變化圖；(f)等離激元納米激光與(yu) 光學模式納米激光的自發輻射壽命與(yu) 閾值分布圖

這一實驗解決(jue) 了金屬等離激元效應能否提高激光性能這一納米光學領域長期懸而未決(jue) 的問題，揭示了等離激元納米激光在衍射極限下相較於(yu) 光學激光的優(you) 勢，為(wei) 激光的進一步微型化鋪平了道路。

簡而言之，相較於(yu) 光學模式納米激光，等離激元納米激光的腔損耗部分多出了金屬吸收損耗，但是，由於(yu) 等離激元效應的強光場限製，其輻射損耗可以比光學模式納米激光小得多，因此，等離激元納米激光的總的腔損耗可以小於(yu) 光學模式納米激光。通過激射模式中維持一個(ge) 光子的激光激射的量子閾值定義(yi) ，等離激元納米激光中寄生性金屬吸收損耗引起的閾值功耗()可以通過=∙來估算，其中是納米激光發射的單個(ge) 光子的能量。一般的金屬損耗速率約為(wei) 10—10每秒，假設發射的光子能量為(wei) 1 eV，我們(men) 可以得到等離激元金屬損耗所對應的功耗僅(jin) 約為(wei) 1—10 µW。

04、納米激光應用

納米激光可以在頻率、空間和時間維度同時局域光場，因而具有小體(ti) 積、低功耗、高速率、高功率密度等特點，在數據通訊、芯片上光互連、傳(chuan) 感探測、生物醫療和超分辨成像等領域具有廣泛應用(圖7)。

圖7 納米激光優(you) 勢特性和相應應用領域

在數據通訊和光互連領域，納米激光能夠進一步縮減激光尺寸，從(cong) 而降低功耗，提高集成度和調製速度，幫助解決(jue) 數據傳(chuan) 輸不斷增長的能耗問題和芯片上光互連缺乏片上光源的“瓶頸”問題。

在傳(chuan) 感探測領域，激射增強等離激元共振(lasing enhanced surface plasmon resonance，LESPR)可以大幅增強光與(yu) 物質相互作用，在近場譜學、傳(chuan) 感探測等領域具有重要的應用前景。等離激元共振(surface plasmon resonance，SPR)探測器是表征和量化生物分子相互作用的重要工具，是應用最為(wei) 廣泛的光學生物傳(chuan) 感器之一。激射增強等離激元共振探測器在具有極小模式體(ti) 積的同時，通過增益補償(chang) 等離激元共振探測器中的損耗，進一步提高傳(chuan) 感探測的靈敏度。例如在爆炸物分子探測中，激射增強等離激元共振探測器的探測靈敏度可以超過1 PPB(part per billion)。

在生物醫療領域，等離激元激光可以被活細胞兼容，從(cong) 而作為(wei) 細胞內(nei) 原位光源對細胞進行示蹤或成像診斷。更進一步，可以利用等離激元激光在激射時產(chan) 生的熱量，使激光周圍產(chan) 生蒸汽泡，進而對細胞進行殺傷(shang) ，這一特點可以用於(yu) 癌細胞的清除。

在超分辨成像領域，等離激元納米激光的受激輻射有望替代熒光分子的自發輻射，從(cong) 而避免熒光分子的淬滅和光通量不足的問題，實現高通量快速實時超分辨光學成像。此外，激光激射線寬遠小於(yu) 熒光分子的熒光線寬，為(wei) 多通道超分辨光學成像提供了便利。

納米激光的模式工程可以按需產(chan) 生特定光場，比如渦旋激光、拓撲激光、魔角激光、奇異點激光等。通過近場或遠場耦合，我們(men) 可以將納米激光進行相位鎖定，甚至可以控製每個(ge) 納米激光的偏振、相位和強度，這種協同本征模式工程可以實現對宏觀激光場的前所未有的控製，從(cong) 而催生一係列新型激光。

05、總結與(yu) 展望

激光的微型化之路還將繼續，以探索光場局域的極限及相關(guan) 光與(yu) 物質相互作用的物理原理。在應用層麵上，實現納米激光驅動的數據通訊和光電集成芯片仍是這一領域核心的研究目標。達成這一目標需要實現室溫、電注入納米激光，並將其與(yu) 光纖或者片上波導高效耦合。納米激光在近場譜學、傳(chuan) 感探測、醫療診斷和超分辨成像等領域的應用可能更易實現。這些方麵的應用沒有電注入等苛刻的微納加工和材料調控的限製，隻需將納米激光按照具體(ti) 應用場景進行激射波長、結構構型等優(you) 化，以與(yu) 具體(ti) 應用係統兼容。納米激光陣列及其遠場應用是一個(ge) 引人注目的新興(xing) 領域，不僅(jin) 有望實現高功率單模半導體(ti) 激光，還可以按需定製激射光場以滿足不同應用需求。

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（來源：本文選自《物理》2023年第9期）