時間分辨光譜技術被科學家們(men) 廣泛用於(yu) 探測亞(ya) 納秒時間尺度的各種過程。在過去的20年間，該技術發展迅猛，使其對更高端儀(yi) 器的需要也從(cong) 未止步。在某些情況下，這些技術進步首先是在理論上被預言，隨後實驗學家們(men) 就焦急地等待著新儀(yi) 器的出現，從(cong) 而使他們(men) 能探索新的研究領域。超快激光科學就是一個(ge) 很好的例子。自從(cong) 激光器問世以來，科學家們(men) 就一直在致力於(yu) 改進這一獨特的光源，以產(chan) 生更多的波長、更高的能量以及更短的脈衝(chong) 。現在，激光器已經可以發射皮秒和飛秒脈衝(chong) 。超快激光科學推動了現代化學、物理以及生物學的顯著發展。

　　目前，現代時間分辨光譜學最常用的技術是泵浦-探測光譜學。采用不同的實驗架構，它可以測量對應於(yu) 分子性質（例如二維紅外拉曼）、半導體(ti) 物理（例如載流子動力學）以及材料科學的瞬態過程。[4]該技術需要兩(liang) 束光脈衝(chong) 在時間以及空間重合。通常第一個(ge) （泵浦）脈衝(chong) 能量較高，可以在樣品中產(chan) 生瞬態效應，然後第二個(ge) （探測）脈衝(chong) 對樣品進行探測。瞬態過程的時間演化，通過順序改變泵浦脈衝(chong) 和探測脈衝(chong) 之間的相對延遲進行探測。時間分辨率完全由探測脈衝(chong) 的脈寬決(jue) 定。在最簡單的實驗中，泵浦脈衝(chong) 和探測脈衝(chong) 由一束激光分束得到。這種單色結構具有若幹優(you) 點，因為(wei) 單個(ge) 脈衝(chong) 消除了時間抖動帶來的問題。當需要兩(liang) 束激光（例如雙色實驗，或者從(cong) 單束激光無法獲得足夠的能量）時，這就需要同步兩(liang) 束激光以減小脈衝(chong) 間的時間抖動，以對實驗的總體(ti) 測量精度進行優(you) 化。

　　目前市場上已經有多種技術可用於(yu) 減小超快振蕩係統的時間抖動。它們(men) 通常需要將光振蕩器以及參考振蕩器之間的電信號進行比較。通過精密調節諧振腔的長度，可以將振蕩器之間的信號差別減至最小，以實現諧振腔輸出與(yu) 參考信號之間的匹配。這種方法能成功地將兩(liang) 台獨立振蕩器之間的時間抖動減小到200fs以下。相幹反斯托克斯拉曼散射（CARS）成像等技術都是利用這種架構發展而來的。許多實驗室采用該技術同步自由電子激光器以及同步加速器實驗。這種方法在可靠性、可重複性以及價(jia) 格方麵都具有一定優(you) 勢，但是其僅(jin) 適用於(yu) 低能振蕩器。最近，業(ye) 界對這種同步技術進行了擴展，從(cong) 而使其適用於(yu) 高能放大激光係統。

　　超快放大器之間的同步

　　經典的高能超快激光係統通常采用啁啾脈衝(chong) 放大（CPA）將超快低能（nJ）振蕩器脈衝(chong) 放大到更高能量（mJ）。在放大前對振蕩器脈衝(chong) 進行展寬，可以避免高能脈衝(chong) 導致的光損傷(shang) 。由於(yu) 飛秒脈衝(chong) 的帶寬很寬（約10~60nm），通常用光柵將脈衝(chong) 展寬到幾百皮秒，然後通過再生放大器對展寬脈衝(chong) 進行放大，最後將mJ級高能皮秒脈衝(chong) 壓縮到最初的脈寬。

　　啁啾脈衝(chong) 放大過程需要若幹激光係統同步運轉，這些係統包括產(chan) 生超短脈衝(chong) 的種子激光器、泵浦放大級的放大泵浦激光器以及放大器。同步這些器件的傳(chuan) 統方法是：采用一個(ge) 模擬電子模塊控製放大器開關(guan) （#p#分頁標題#e#Pockels盒）。這些開關(guan) 以及放大激光器之間實現同步，而種子激光器則工作在自由運轉模式下。盡管這種同步方法已經能夠滿足多種應用的需求，但是當需要高精度測量時，這種方法就不能勝任了。由於(yu) 種子激光器和放大激光器重複頻率之間存在不匹配，導致放大係統的同步也隨著這種不匹配而變化。對於(yu) 80MHz的種子振蕩器而言，總的係統同步不確定性的上限是12.5ns。為(wei) 了克服這一極限，放大器係統的每個(ge) 器件都必須同步。更高級的數字同步模塊，例如光譜物理公司的同步延遲發生器（TDG），不但能提高精度，而且還能同步多個(ge) 放大係統。

　　數字同步

　　在過去的幾年中，業(ye) 界已經開發出了能夠提高CPA激光係統總的同步能力的數字設備。數字電子器件能夠確保開關(guan) 電子器件的同步是由種子激光器控製的。將種子激光器輸出的80MHz信號降至1kHz，可以將額外的放大係統同步至一個(ge) 或多個(ge) 種子激光器，同步精度小於(yu) 200fs（見圖1）。如果采用兩(liang) 個(ge) 種子激光器，每個(ge) 放大器脈衝(chong) 的相對到達時間可在t=0至t=tmax之間調節，tmax是種子激光器的脈衝(chong) 間隔。這種調節是通過對種子激光到達時間進行電子相位調節實現的。同步電子器件（TDG1、TDG2）控製其他的放大器。實際上，很多實驗方法都能從(cong) 該技術中受益，該技術在“通過準相位匹配（QPM）實現高次諧波產(chan) 生（HHG）”中的應用，就是一個(ge) 很好的例子。

　　圖1：光譜物理公司的先進同步裝置示意圖。兩(liang) 個(ge) 再生放大係統同步精度達到#p#分頁標題#e#200fs。通過對種子振蕩器進行相位調整，可以產(chan) 生0~12.5ns的延遲，並且不需要光學延遲。

　　高次諧波產(chan) 生

　　采用飛秒脈衝(chong) 產(chan) 生高次諧波，其轉換效率非常低。對於(yu) 100eV的光子能量，轉換效率通常隻在10-6量級，而當光子能量達到1keV時，轉換效率將會(hui) 降至10-15量級。導致如此低的轉換效率的原因之一是：驅動激光與(yu) 諧波光束之間的相速度不同。這將導致產(chan) 生的每個(ge) 諧波光束的強度隨傳(chuan) 輸距離振蕩變化，振蕩周期是2Lc,其中Lc=π/Δk。Lc是相幹長度，Δk是波矢量失配。為(wei) 了克服這個(ge) 問題，諧波產(chan) 生必須滿足相位匹配條件Δk=0。通過平衡氣體(ti) 填充空心波導中的不同色散源，可以使高達100eV光子能量的高次諧波產(chan) 生過程實現相位匹配。然而，當高於(yu) 某一特定電離閾值時，這種方法就不再可能平衡由於(yu) 電離過程中形成的等離子體(ti) 引起的負色散，因此需要采用其他的相位匹配方式。

　　準相位匹配是提高高次諧波產(chan) 生效率的一種可行途徑。準相位匹配主要用於(yu) 抑製那些與(yu) 諧波光束不同相的高次諧波。如果高次諧波可以在N個(ge) 這種不同相的區域被抑製，那麽(me) 高次諧波的總強度將會(hui) 提高N2倍，從(cong) 而能極大地提高該光源的效率。利用反向傳(chuan) 輸的飛秒激光脈衝(chong) 序列可以實現這種效率的提高。在脈衝(chong) 序列準相位匹配中，諧波產(chan) 生在驅動激光脈衝(chong) 與(yu) 反向傳(chuan) 輸脈衝(chong) 重合的區域被抑製。這一相互作用改變了光電離的電子的軌跡。目前，僅(jin) 包含幾個(ge) 脈衝(chong) 的脈衝(chong) 序列已被用於(yu) 該技術中。為(wei) 了獲得最有效的準相位匹配，需要產(chan) 生大量高能反向傳(chuan) 輸脈衝(chong) ，並且對它們(men) 的相對時間間隔進行控製。

在最簡單的實驗結構中，可以將單個(ge) 放大器輸出的高能脈衝(chong) 分為(wei) 兩(liang) 路。第一路不進行任何處理，直接產(chan) 生高次諧波。第二路光產(chan) 生反向傳(chuan) 輸脈衝(chong) 序列。該脈衝(chong) 序列通過對飛秒脈衝(chong) 引入線性啁啾獲得。此後，啁啾脈衝(chong) 先後通過雙折射波片（該波片與(yu) 入射光偏振方向夾角為(wei) #p#分頁標題#e#45°），以及平行於(yu) 入射光偏振方向的線偏振片。波片/線偏振片組合對所有相位延遲為(wei) π/2的奇數倍的波長進行衰減，而相位延遲為(wei) 2π的整數倍的波長可以無損耗地通過。這樣就可以獲得脈衝(chong) 間隔為(wei) 常數、並且由雙折射片厚度決(jue) 定的脈衝(chong) 序列。最近，業(ye) 界演示了該技術的一個(ge) 拓展，在這裏脈衝(chong) 間隔可以通過計算機控製。

優(you) 化脈衝(chong) 序列以提升高次諧波

　　產(chan) 生效率這種產(chan) 生間隔變化的脈衝(chong) 序列的技術對於(yu) 準相位匹配更具吸引力，因為(wei) 它可以使脈衝(chong) 間隔更好地匹配波導中諧波的相幹長度。[6]長度可以根據波導中局域條件改變。要在多個(ge) 相幹區域實現準相位匹配，必須產(chan) 生大量的高能脈衝(chong) ，使得脈衝(chong) 序列中的每個(ge) 脈衝(chong) 都可以抑製諧波產(chan) 生，並且脈衝(chong) 間隔能夠控製，以獲得非線性間隔的脈衝(chong) 序列。這些脈衝(chong) 序列的可編程控製是一大優(you) 點，因為(wei) 這可以方便地合成最合適的脈衝(chong) 序列，以實現特定諧波的準相位匹配。

　　要實現這種控製，首先要求驅動脈衝(chong) 和反向傳(chuan) 輸脈衝(chong) 來自兩(liang) 個(ge) 不同的放大器，並且放大器要完全同步（見圖2）。在該裝置中，第一個(ge) 放大器輸出的驅動脈衝(chong) 在傳(chuan) 輸過程中未經處理。來自第二個(ge) 放大器的反向傳(chuan) 輸脈衝(chong) ，通過脈衝(chong) 整形器進行控製。這可以獲得間隔可變的脈衝(chong) 序列，從(cong) 而通過準相位匹配優(you) 化高次諧波產(chan) 生。

圖2：準相位匹配實驗裝置。兩(liang) 個(ge) 同步放大係統通過圖1的方案同步。輸出的啁啾脈衝(chong) 通過波片及偏振片產(chan) 生脈衝(chong) 序列。輸出脈衝(chong) 序列的特征可以通過可編程聲光色散濾波器（AOPFDF）編程控製，從(cong) 而提高諧波產(chan) 生效率。

在該實驗中，放大器脈衝(chong) 的同步對於(yu) 準相位匹配至關(guan) 重要，因為(wei) 對於(yu) 每一發激光脈衝(chong) ，驅動脈衝(chong) 和反向傳(chuan) 輸脈衝(chong) 必須要在波導中的相同點碰撞。光譜物理公司的同步延遲產(chan) 生器能夠提供可靠的同步方案，獲得兩(liang) 個(ge) 放大器之間200fs的同步精度，並且無需額外成本