使用簡易的氣相外延方法在雙溫區管式爐中在超薄雲(yun) 母基底上製備了CsPbBr3（CPB）微片。特別地，通過在氣相外延生長過程中人工控製冷卻速率，實現了CPB微片內(nei) 破裂溝槽結構的形成。詳細的合成方案在實驗部分提供。最初，係統地研究了這些微片內(nei) 溝槽的形成機製，如圖所示。正如先前的研究表明，形態缺陷（例如，生長誘導的裂縫）源於(yu) 多種材料係統因素，如基底與(yu) 材料之間的殘餘(yu) 應力、熱膨脹係數（CTE）的差異、晶格失配、熱導率（TC）的變化、界麵相互作用以及其他方麵。在實驗中，這種溝槽結構僅(jin) 存在於(yu) 超薄雲(yun) 母基底（厚度：0.025毫米）上。據推測，在雲(yun) 母基底的膠帶處理過程中，粘附力誘導了拉伸應力，導致微凸變形。這種效應在較薄的雲(yun) 母基底中尤為(wei) 明顯，它們(men) 表現出更大的殘餘(yu) 拉伸應變。在這裏，由於(yu) 鈣鈦礦微片與(yu) 基底在CTE上的不匹配，冷卻過程中的應變形成也必須考慮。鈣鈦礦的CTE比雲(yun) 母基底大幾個(ge) 數量級。在高溫合成過程中，鈣鈦礦和雲(yun) 母之間發生了熱激活的晶格錨定。在冷卻過程中，生長的鈣鈦礦晶格向其平衡幾何形狀收縮，而雲(yun) 母的超低CTE限製了這種鬆弛，產(chan) 生了誘導的界麵應變，如圖所示。這種由熱不匹配驅動的應變工程方法為(wei) 半導體(ti) 材料的後生長特性控製提供了一種通用策略，能夠定製光電子特性。此外，鈣鈦礦微片與(yu) 雲(yun) 母基底存在顯著的晶格失配，誘導CPB晶格中的平麵拉伸應變，以促進與(yu) 雲(yun) 母晶格的對齊。

更有趣的是，通過在動力學定製的氣相外延生長的冷卻過程中改變從(cong) 溫度區II取出樣品的溫度，可以實現具有不同溝槽數量的CPB微片。相應的光學圖像和熒光映射結果如圖所示。顯示了具有不同溝槽數量的微片的典型掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。這種現象可以歸因於(yu) 兩(liang) 個(ge) 關(guan) 鍵因素：1）CPB和雲(yun) 母之間的熱不匹配在快速熱循環過程中產(chan) 生了顯著的內(nei) 部應力，2）雲(yun) 母的低TC在溫度瞬態過程中阻止了有效的熱耗散，加劇了應力局部化。這些協同效應導致鈣鈦礦樣品表麵與(yu) 內(nei) 部之間的溫度梯度增加，從(cong) 而增加了開裂的可能性。因此，在樣品製備的冷卻階段，從(cong) 區II到環境條件的更高轉移溫度會(hui) 導致更大的熱應力變化，最終產(chan) 生更多的溝槽。值得注意的是，在具有相似尺寸和相同溝槽數量的CPB微片中，隨著溫度升高，溝槽寬度增加。這種熱膨脹差異加劇了熱應力集中，導致微片上的溝槽開裂呈現出類似的增寬趨勢。這一觀察結果直接與(yu) 之前的討論相關(guan) ，其中熱應力波動的幅度被證明是決(jue) 定鈣鈦礦微結構中最終溝槽形態的關(guan) 鍵因素。

以具有兩(liang) 個(ge) 溝槽的CPB微片為(wei) 例，對其形態和光學性質進行了表征。樣品的典型SEM圖像及其對應的能量色散X射線光譜（EDS）映射分別如圖所示。正如這些圖像所示，典型的微片在長度和寬度上均約為(wei) 20微米，結構內(nei) 均勻對稱地排列著兩(liang) 個(ge) 光滑的溝槽。這種形態破裂可能會(hui) 改變鈣鈦礦微腔的光學模式，從(cong) 而影響激光發射的模式選擇和穩定性。通過FIB銑削的橫截麵進行了溝槽尺寸分析，SEM表征揭示了界麵形態。從(cong) 圖像中可以看出，溝槽深度對應於(yu) 微片的厚度，而溝槽寬度被確定為(wei) 約80納米。顯示了使用Sensofar 3D輪廓儀(yi) 測量的具有兩(liang) 個(ge) 溝槽的微片的厚度，顯示出約90納米的厚度。具有不同溝槽數量的微片的厚度如圖所示。可以觀察到，這些嵌入微片中的溝槽具有相對較小的厚度，範圍從(cong) 80到130納米。先前的文獻表明，製造在雲(yun) 母基底上的較薄鈣鈦礦微片更容易出現應變和晶格畸變，這可能有助於(yu) 形成溝槽缺陷結構。這一觀察結果解釋了為(wei) 什麽(me) 在同一批次的樣品中，較薄的微片主要形成溝槽。使用X射線衍射（XRD）確定了嵌入溝槽的微片的晶體(ti) 結構。圖1g中的XRD圖案在約14.9°、21.2°和30.6°處顯示出特征性的峰分裂，證實了正交晶相（ICSD#97851）。值得注意的是，（004）和（220）峰之間的明顯分離提供了確鑿的證據，表明單晶CPB微片在室溫下結晶為(wei) 正交晶結構。同時，通過ω-搖擺曲線測量量化了微片的結晶度，得出的半高全寬（FWHM）約為(wei) 0.1°，如圖1g的下插圖所示，表明樣品具有高結晶度。CPB微片的正交晶結構如圖所示，其中觀察到[PbBr6]4−八麵體(ti) 的傾(qing) 斜和扭曲排列。係統地進行了光致發光（PL）、時間分辨PL（TRPL）和溫度依賴性PL測量，以表征嵌入溝槽的CPB微片的光學性質。這些測量為(wei) 它們(men) 的室溫激光行為(wei) 提供了關(guan) 鍵證據。

係統地分析了具有不同數量的明確定義(yi) 的溝槽對鈣鈦礦微片的激光特性的影響。眾(zhong) 所周知，在大型微片中實現單模運行通常具有挑戰性，因為(wei) 較長的腔體(ti) 長度有利於(yu) 多模激發。如圖所示，尺寸為(wei) 20×20微米的無溝槽鈣鈦礦微片顯示出多模WGM激光特征，證實了幾何主導的光子限製。在WGM光學中，當激發水平超過激光閾值時，自發發射被WGM腔選擇和限製。因此，大量光子僅(jin) 從(cong) 正方形腔體(ti) 的邊緣發射，導致微片的尖銳邊緣，特別是角落處的發射顯著增強。這種發射模式與(yu) 從(cong) 有限差分時域（FDTD）模擬獲得的WGM腔的橫向模式電場分布非常吻合。計算結果表明，在共振模式下，光場有效地以WGM振蕩的形式限製在微腔內(nei) ，主要在四個(ge) 角落發生增強的電場泄漏。

令人驚訝的是，戰略性地嵌入鈣鈦礦微片中的溝槽結構，能夠根本性地操縱它們(men) 相關(guan) 的激光特性。如圖所示，隨著溝槽數量的增加，發射光譜從(cong) 多模複雜性演變到幹淨的單模運行，通過工程化的形態修改實現了精確的模式控製。在這種配置中，強烈的發射源自微片的兩(liang) 端和內(nei) 部溝槽，這與(yu) 原始微片形成了鮮明對比。值得注意的是，戰略性地在微片中引入破裂的溝槽誘導了從(cong) WGM到F-P共振的基本激光模式轉變，實現了高度定向的輸出光束。這種轉變解決(jue) 了傳(chuan) 統WGM腔體(ti) 的一個(ge) 關(guan) 鍵限製——它們(men) 固有的發射不對稱性和多方向的遠場模式。更有趣的是，觀察到即使在尺寸顯著更大且形狀極不規則的微片中引入溝槽結構時，也能實現單模激光。假設引入工程化的溝槽將F-P微腔轉變為(wei) 耦合腔係統，有效地抑製了大型微片中的高階光學模式。這種創新的基於(yu) 溝槽的方法實現了與(yu) 尺寸無關(guan) 的單模激光，為(wei) 可擴展的集成光子學提供了關(guan) 鍵的進步。

先前已有報道，材料中的形態缺陷會(hui) 影響微腔的激光特性。可以使用Q=λ/Δλ來估算具有不同溝槽數量的CPB微片激光器的Q因子，其中λ是峰值波長，Δλ是FWHM。值得注意的是，盡管在具有兩(liang) 個(ge) 溝槽的CPB微片中實現了單模激光，隨著溝槽數量的增加，激光性能逐漸降低，導致線寬變寬和Q因子降低。這種現象源於(yu) 鈣鈦礦微片中表麵粗糙度參數（Sa）的增加，這是由引入溝槽結構直接引起的。如圖所示，隨著溝槽的增加，樣品的Sa逐漸增加。Sa的增加促進了兩(liang) 個(ge) 有害的影響：1）在溝槽界麵處增強的光散射，2）增加的非輻射複合。這些綜合損失有效地將能量從(cong) 相幹激光過程中轉移出去，顯著降低了光學增益效率。此外，通過增加溝槽密度，暴露的表麵積擴大，不可避免地導致表麵介導的損耗放大。在微激光操作中，一個(ge) 關(guan) 鍵的挑戰是作為(wei) 放大自發發射的基本過程被破壞。Q和激光閾值特性逐漸被每個(ge) 額外的散射事件引入的寄生光子損耗所降解。因此，在設計和製造具有表麵缺陷結構的鈣鈦礦微激光器時，必須仔細考慮溝槽數量，以確保最佳的激光性能。此外，還係統地研究了溝槽位置分布和寬度對鈣鈦礦微片激光性能的影響。研究表明，通過耦合腔實現高性能單模激光輸出還需要適當的腔體(ti) 長度比和足夠窄的空氣間隙，從(cong) 而增強腔體(ti) 間的耦合效率，並實現單模輸出的共振增強。

對表現出最佳性能的具有兩(liang) 個(ge) 嵌入溝槽的CPB微片的激光特性進行了詳細分析。首先，展示了泵浦強度依賴的PL光譜。在非常低的泵浦強度7.6微焦耳/平方厘米時，觀察到相對較寬的PL光譜。隨著泵浦強度的增加，觀察到一個(ge) 額外的窄峰在539納米處，隨著激發水平的進一步提高，該峰逐漸主導PL光譜——這是激光行為(wei) 的標誌性特征。已知耦合腔能夠在增加的泵浦功率水平下保持單模激光輸出，顯示出其卓越的穩定性。微激光器的Q因子為(wei) 2660，這已經遠遠優(you) 於(yu) 目前報道的鈣鈦礦單模F-P微激光器。邊模抑製比（SMSR）也是用於(yu) 評估單模激光器Q因子的指標，可以使用公式SMSR=10log（M1/M2）計算，其中M1和M2是主導模式和邊模的強度。在泵浦強度為(wei) 27.5微焦耳/平方厘米時，耦合腔的SMSR為(wei) 15.1分貝，與(yu) 目前文獻中報道的結果相當。具有兩(liang) 個(ge) 溝槽的CPB微片的PL圖像如插圖所示，其中可以清楚地看到在溝槽和微片的兩(liang) 端有強烈的發射。這一觀察結果表明，自發發射被破裂的微腔選擇性地增強和限製，導致主要源自溝槽結構和腔體(ti) 邊緣的高度定向的光子發射。

在圖中清晰地揭示了具有兩(liang) 個(ge) 溝槽的微片上發光強度的空間分布，這是通過係統的儀(yi) 器測試獲得的激光映射。不同泵浦能量強度下的激光光譜的二維偽(wei) 彩色圖如圖所示。當泵浦強度超過11.5微焦耳/平方厘米時，從(cong) 寬帶自發發射到受激發射的特征轉變清晰可見，其特征是FWHM急劇變窄和強度突然激增。這一結果清楚地揭示了樣品的光學增益特性，其中發生了光學放大。此外，圖中展示了具有不同溝槽數量的樣品的激發強度依賴的PL光譜響應和激光閾值，這表明了從(cong) 自發發射到激光的轉變。還發現，在相同的激發功率下，鈣鈦礦微片內(nei) 的溝槽越多，其自發發射的強度越低。這一現象可以解釋如下：1）隨著溝槽數量的增加，樣品的Sa逐漸增加，增強了溝槽界麵處的光散射並加劇了非輻射複合；2）溝槽結構引入了更多的表麵缺陷，增強了表麵捕獲激子的非輻射複合，並抑製了自由激子的輻射複合；3）在擴散到表麵的過程中，更多的自由激子被溝槽處的缺陷捕獲，轉化為(wei) 表麵捕獲激子，減少了自由激子的數量。隨著溝槽數量的增加，圖中清楚地顯示出激光閾值的逐步增加，顯示出溝槽數量與(yu) 激發需求之間的直接相關(guan) 性。這一觀察到的趨勢可以歸因於(yu) 與(yu) 具有兩(liang) 個(ge) 溝槽的情況相比，隨著溝槽數量的增加，微腔模式的出耦合效率更強，導致更大的輻射損耗和更高的激光閾值。因此，最佳的溝槽數量（鈣鈦礦微片中嵌入兩(liang) 個(ge) 溝槽）增強了光學反饋，而過多的溝槽引入了多個(ge) 非輻射散射中心，促進了寄生光子泄漏，從(cong) 而降低了激光性能，特別是對於(yu) 單模純度。

進一步研究了溝槽結構對CPB微片激光性能的影響。如圖所示，兩(liang) 個(ge) 溝槽的微片顯示出近乎對稱的溝槽位置和高度均勻的寬度分布。使用原子力顯微鏡（AFM）表征確定的溝槽深度和微片厚度。這些破裂的微腔可能影響激光模式的形成和選擇。圖揭示了在微片的溝槽位置處由於(yu) 耦合腔相互作用而產(chan) 生的顯著電場變化。值得注意的是，耦合腔對兩(liang) 個(ge) 腔體(ti) 之間的間隙非常敏感，其中間隙間距影響的散射和衍射效應在確定耦合強度方麵起著重要作用。發現寬度大約在80到90納米之間的形成的溝槽能夠實現有效的腔體(ti) 間耦合。因此，觀察到的單模激光歸因於(yu) 由多個(ge) 解理腔產(chan) 生的耦合效應。FDTD模擬結果表明，微腔在溝槽區域顯示出相對較大的自由光譜範圍（FSR）。由於(yu) 這一特性，在這些具有工程化溝槽缺陷的微片中觀察到了單模激光發射。微片端麵和溝槽處的放大電場分布分別如圖所示。此外，與(yu) 完整結構相比，具有溝槽的微片的激光模式數量顯著減少，盡管沒有實現單模運行。這是因為(wei) 耦合腔中的空氣間隙寬度在確定激光行為(wei) 方麵起著關(guan) 鍵作用。具有一個(ge) 嵌入溝槽（寬度約為(wei) 165納米）的鈣鈦礦微片的電場分布如圖所示。這個(ge) 較大的空氣間隙增強了向外的光散射，同時減少了終端微腔之間的光學傳(chuan) 輸，最終降低了它們(men) 的耦合效率。根據上述討論，要在鈣鈦礦微片中實現高性能單模激光，需要三個(ge) 基本條件：i）最佳的溝槽數量；ii）足夠窄的空氣間隙以確保耦合效率；iii）適當的溝槽位置分布。

對鈣鈦礦微/納米結構中的光學各向異性進行研究對於(yu) 開發偏振工程光子器件至關(guan) 重要。製備的正交晶相CPB微片，結合其破裂的形態，可以誘導偏振依賴的光學性質。通過偏振依賴的拉曼散射光譜學確認了嵌入溝槽的CPB微片的光學各向異性。在72平方厘米處觀察到一個(ge) 明顯的拉曼散射峰，這對應於(yu) Br-Pb-Br彎曲模式。通過所示的等高線圖，揭示了在72平方厘米附近的Br-Pb-Br彎曲模式的顯著各向異性和周期性。提取拉曼散射強度，並在圖S22中顯示相關(guan) 的極坐標圖，顯示出高度對稱的偏振依賴性。

為(wei) 了研究無外腔微片中的發射各向異性，使用355納米飛秒激光激發樣品。在不同偏振角度（θ）處記錄的激光光譜如圖所示，其中在θ=0°時的激發強度大約是在θ=90°時的五倍。這種明顯的角度依賴性明確地證實了在嵌入溝槽的CPB微片中存在強烈的發射各向異性。在PL圖像中，與(yu) θ=90°相比，在θ=0°時觀察到更亮的發光。圖展示了激光強度作為(wei) 偏振角度的函數的詳細偏振依賴性，直觀地顯示出在0°和180°時分別達到最大激光強度。偏振度被定義(yi) 為(wei) DOP=（Imax-Imin）/（Imax+Imin），計算結果為(wei) 0.65，表明高度偏振的激光發射。圖揭示了在不同偏振激發下激光強度的調製，檢測到在540納米附近的激光強度調製。顯然，通過改變偏振，觀察到了具有周期性強度調製的可重複激光發射，這表明了CPB微片微激光器的穩定性潛力。結果表明，在這些天然嵌入溝槽的CPB微片中，可以實現激光強度調製和偏振控製，有助於(yu) 探索和應用鈣鈦礦微結構用於(yu) 新的光學功能。

為(wei) 了展示它們(men) 與(yu) 光電子芯片集成的潛力，將嵌入溝槽的CPB微片激光器成功地集成在各種導電基底上，包括矽、氧化銦錫（ITO）和銀。值得注意的是，單晶鈣鈦礦微片是在透明絕緣的雲(yun) 母基底上外延生長的，通過簡單的基底翻轉直接集成到目標基底上，無需後處理。額外的實驗細節如圖S23（支持信息）所示。在所有四種基底上，使用相同的微片成功實現了室溫單模激光發射，相關(guan) 的激光光譜如圖所示。通過時間分辨PL定量映射了基底依賴的載流子動力學。壽命從(cong) 雲(yun) 母（τ1=4.96納秒，τ2=19.68納秒）逐漸降低到矽（τ1=4.63納秒，τ2=14.52納秒）、ITO（τ1=4.01納秒，τ2=10.92納秒）和金（τ1=2.05納秒，τ2=5.88納秒）。這源於(yu) 導電基底上增強的非輻射猝滅通道。首先，界麵複合的加速通過促進表麵非輻射路徑縮短了τ1。同時，擴散介導的基底界麵處的載流子猝滅加速了體(ti) 載流子的耗盡，從(cong) 而減少了τ2。然而，四個(ge) CPB微激光器件中的激光峰的位置和相對強度幾乎沒有變化，表明基底對激光行為(wei) 的影響可以忽略不計。這些具有明確定義(yi) 的溝槽的鈣鈦礦微片在不同基底上顯示出穩定且受控的激光行為(wei) ，這表明它們(men) 在相關(guan) 芯片集成方麵具有相當的潛力。

能夠在高溫下持續運行的單模激光器在激光物理和實際應用中都非常有吸引力。為(wei) 了評估具有溝槽工程的CPB微激光器中單模激光的熱穩定性，使用355納米飛秒激光（35微焦耳/平方厘米）進行了溫度依賴性測量（295-395開爾文）。隨著溫度的升高，觀察到激光強度逐漸降低，這歸因於(yu) 熱增強的非輻射複合。值得注意的是，激光模式位置在不同溫度下幾乎保持不變，表明在測量範圍內(nei) 能量帶隙對溫度不敏感。發射強度和FWHM的溫度依賴性變化如圖所示。CPB微激光的FWHM隨溫度單調變寬，在395開爾文時達到1.14納米。更令人興(xing) 奮的是，這些嵌入溝槽的CPB微片表現出卓越的熱穩定性，在350開爾文下暴露1小時後，激光強度僅(jin) 降低了4.0%。為(wei) 了進一步驗證微激光器件的穩定性，對樣品進行了嚴(yan) 格的熱循環測試，並在兩(liang) 個(ge) 連續的加熱和冷卻循環過程中監測了集成的激光輸出強度。圖6g表明，在循環（I）的冷卻過程中，激光強度穩步增加，並最終在295開爾文時達到最大值，這是由於(yu) 增強的輻射複合率和減少的Auger複合損耗的結果。值得注意的是，冷卻過程中獲得的激光強度與(yu) 加熱過程中的激光強度幾乎相同，表明樣品是一種具有良好熱容差的穩健增益介質。有趣的是，激光強度演變在連續的熱循環中保持一致的趨勢，表明了CPB微激光的穩定性和可重複性。上述觀察結果清楚地表明，製備的具有天然溝槽的CPB微片可以作為(wei) 高溫激光材料，這擴展了現有的應用並解鎖了新的潛力。

總之，提出了一種新方法，通過動力學定製在大型單晶CPB微片上製造具有可控數量和寬度的天然溝槽。這些原位形成的溝槽可以歸因於(yu) 微片和超薄雲(yun) 母基底之間的殘餘(yu) 應力、熱膨脹係數的差異、晶格失配以及熱導率的變化。這些具有明確定義(yi) 的尺寸和數量的內(nei) 置溝槽結構可以有效地調製激光模式，最終實現具有高Q因子（≈2660）的單模F-P激光。無外腔的CPB微激光在寬溫度範圍（295-395開爾文）內(nei) 展現出卓越的循環熱穩定性，表明在高溫條件下具有卓越的穩健性和可靠性。至關(guan) 重要的是，動力學定製的溝槽不僅(jin) 能夠實現從(cong) WGM到F-P的光子共振模式轉變，還能實現微激光的偏振控製和方向發射，這些是實際應用中非常期望的特性。通過理論計算，闡明了由破裂溝槽誘導的多個(ge) 解理腔的耦合是觀察到的單模激光行為(wei) 的根本原因。研究工作建立了一種開創性的方法，實現了鈣鈦礦微激光中的單模運行和偏振控製的協同實現——這一關(guan) 鍵能力克服了集成光子係統中長期存在的挑戰。這種雙功能策略實現了前所未有的激光發射控製，並為(wei) 超緊湊、多功能光電子器件鋪平了道路。